Modellierung und Charakterisierung des stochastischen Widerstandsschaltens in einzelnen Ag2S-Nanodrähten

Wissenschaftliche Berichte Band 12, Artikelnummer: 6754 (2022) Diesen Artikel zitieren

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Chalkogenid-Widerstandsschalter (RS) wie Ag2S ändern ihren Widerstand aufgrund des Wachstums metallischer Filamente zwischen Elektroden entlang des elektrischen Feldgradienten. Daher sind sie Kandidaten für neuromorphe und flüchtige Gedächtnisanwendungen. Diese Arbeit analysierte die RS einzelner Ag2S-Nanodrähte (NWs) und erweiterte das grundlegende RS-Modell, um experimentelle Beobachtungen zu reproduzieren. Die Arbeit modelliert den spezifischen Widerstand des Geräts als Perkolation der leitenden Filamente. Es befasste sich auch mit kontinuierlichen Schwankungen des spezifischen Widerstands mit einer stochastischen Änderung der Volumenanteile der Filamente im Gerät. Infolgedessen verursachen diese Schwankungen unvorhersehbare Muster in den Strom-Spannungs-Kennlinien und beinhalten eine spontane Widerstandsänderung des Geräts während des linearen Durchlaufs, die herkömmliche Memristormodelle mit konstantem spezifischem Widerstand nicht darstellen können. Die Parameter des vorgestellten stochastischen Modells eines einzelnen Ag2S-NW wurden an die experimentellen Daten angepasst und reproduzierten Schlüsselmerkmale von RS in den physikalischen Geräten. Darüber hinaus deutete das Modell auf eine Nicht-Kern-Schale-Struktur der Ag2S-NWs hin. Das Ergebnis dieser Arbeit soll dazu beitragen, große selbstorganisierte memristive Netzwerke zu simulieren und bestehende RS-Modelle zu erweitern.

Widerstandsschaltgeräte stoßen aufgrund möglicher Anwendungen im neuromorphen Computing auf großes Interesse. Im Gegensatz zu herkömmlichen Computerarchitekturen speichern und verarbeiten neuromorphe Computer Daten an einem Ort und können daher massiv parallele Berechnungen bei geringen Energiekosten1,2,3 durchführen, die nicht durch den Von-Neumann-Engpass4 eingeschränkt werden.

Ionisch leitfähige Silberchalkogenide gehören aufgrund der einfachen Herstellung zu den attraktivsten RS-Materialien. RS in Chalkogeniden wurden ausführlich untersucht5,6,7,8,9,10 und haben bereits eine potenzielle Verwendung in neuromorphen Proof-of-Concept-Anwendungen wie der Erzeugung willkürlicher Signale11, der Sprachverarbeitung12 und Entscheidungsgeräten13,14 gezeigt. Darüber hinaus bieten die geringen Kosten und die einfache Massenproduktion von Ag2S-NWs eine bequeme Möglichkeit, neuromorphe Computergeräte durch zufällige Selbstorganisation herzustellen11,15. Darüber hinaus bieten Ag2S-NWs die Möglichkeit, 3D-neuromorphe Schaltkreise mit hoher Dichte herzustellen16,17.

Die In-silico-Simulation der neuromorphen Geräte bietet eine bequeme Möglichkeit, die Eigenschaften dieser Materialien zu verstehen. Während die Simulation einzelner Geräte in neuromorphen Cross-Bar-Array-Architekturen reproduzierbare Ergebnisse liefert18, wurde jedoch noch nicht über eine zuverlässige Simulation zufällig zusammengesetzter memristiver Netzwerke berichtet. Rauschen und unvorhersehbare Phasenänderungen in einzelnen Geräten stellen die Haupthindernisse bei der Simulation zufälliger und selbstorganisierter neuromorpher Geräte dar. Insbesondere weisen die Eigenschaften von RS von Ag2S-NWs Rauschen19,20 und nichtlineares Verhalten auf, das durch ein einfaches Dünnschicht-Memristormodell, das erstmals von Strukov et al.21 vorgeschlagen wurde, nicht vollständig erklärt werden kann.

Die Modellierung großer RS-Nanodrahtnetzwerke wie Ag2S NW kann durch das Verständnis der Morphologie des Materials und seiner dynamischen Eigenschaften verbessert werden. Es gibt mehrere Polymorphe von Ag2S, die in einem engen Temperaturbereich existieren. Beispielsweise ist Akanthit Ag2S-\(\alpha\) ein Tieftemperaturpolymorph mit einer monoklinen Kristallstruktur, die bis zu ~450 K22 stabil ist. Über 450 K und bis zu ~860 K liegt Ag2S in der Argentit-Ag2S-\(\beta\)-Phase mit einem geordneten bcc-Gitter aus Schwefelatomen und Ag+-Ionen vor, die teilweise tetraedrische und oktaedrische Plätze besetzen, was ihm eine ausgezeichnete Ionenmobilität und eine erhöhte elektrische Leitfähigkeit verleiht22 ,23,24,25.

Neben der Temperatur kann die Umwandlung zwischen Akanthit und Argentit auch durch ein externes elektrisches Feld induziert werden, das eine Hysterese des Stroms gegenüber der Spannung aufweist5,24. Im Gegensatz zu Übergangsmetalloxid-RS-Geräten26,27 weist der Strom in Ag2S-Geräten jedoch deutlich mehr Instabilität und Rauschen auf, die mit der Instabilität von Ag-Filamenten und der Joule'schen Erwärmung zusammenhängen5,6. Kürzlich wurde berichtet, dass das Rauschen in Ag2S einem 1/f-Muster folgt, das durch dynamische Punktdefekte in den Metallfilamenten verursacht wird, die zeitliche Instabilität verursachen19,20. Diese Beobachtung lieferte die Motivation, das hier beschriebene Modell zu untersuchen, in dem wir thermische Effekte mit stochastischen Parametern approximieren, die den Volumenanteil in einem Perkolationsmodell der Filamente im Ag2S-NW steuern und somit die Auswirkungen der Jouleschen Erwärmung simulieren.

In anderen experimentellen Konfigurationen wurde über verstreute Ag-Nanoinseln in einem Volumen und auf einer Oberfläche von Oxid-Ionenleitern berichtet, wobei Ag-Filamente als Widerstandsschalter dienten. Insbesondere wurden Ag-Cluster auf der Oberfläche von ZnO-Nanodrähten während RS-Zyklen in einem Ag/ZnO/Pt-System beobachtet28. In einer anderen Studie haben Wang et al. zeigten eine In-situ-Bildung von Ag-Nanoclustern mit HRTEM in einem planaren System aus Au/SiOxNy:Ag/Au29. Andere Beobachtungen zeigten spontane Vorsprünge von Ag-Nanoinseln in der Ag2S-Phase30 und unter elektrischer Feldvorspannung13. Schließlich klärte eine detaillierte Studie der RS ​​von Ag2S-Ionenleitern, die mit HRTEM durchgeführt wurde, den Mechanismus von RS in Ag2S-Geräten24.

Der Hauptbeitrag dieser Arbeit ist ein stochastisches Modell der RS ​​eines einzelnen Ag2S-NWs, das auf Einzeldrahtmessungen basiert, die mit einem Nanomanipulator unter einem optischen Mikroskop durchgeführt wurden, und mit anderen Berichten vergleichbar ist, die RS in Chalkogeniden untersuchten. Das Modell erweitert das grundlegende RS-Modell von Strukov et al.21 um die Modifikation des spezifischen Widerstands des Geräts im EIN-Zustand und die Annahme, dass sich der spezifische Widerstand eines hochleitenden Zustands gemäß den Gesetzen der Perkolationstheorie ändert. Einige frühere RS-Modelle in memristiven Geräten basierten auf vereinfachten Annahmen der 2D-Perkolation31,32. Im vorliegenden 3D-RS-Modell ändert sich der Widerstand des Geräts RON proportional zum Volumenanteil spontan erzeugter und zerstörter metallischer Ag-Nanoinseln und leitfähiger Filamente in der gemischten Matrix aus Ag2S-\(\alpha\) und Ag2S-\( \Beta\).

Das angepasste Modell zeigte Schlüsselmerkmale des RS eines einzelnen Ag2S-NW, wie z. B. eine spontane Änderung des spezifischen Widerstands, ausgedrückt in einer Verdrillung und Umkehrung der IV-Schleife während des linearen Spannungsdurchlaufs.

Die Ag-NWs wurden mit einer einfachen Polyolmethode33,34,35 hergestellt und zu verschiedenen Zeiten in einer schwefelreichen Ethanol-Suspension (EtOH) weiter geschwefelt (siehe „Methoden“). Die Oberflächenmorphologie der resultierenden Ag- und Ag2S-NWs wurde durch hochauflösende Transmissionselektronenmikroskopie (Talos F200X G2), wie in Abb. 1a – c gezeigt, und Rasterelektronenmikroskopie (JEOL, JSM-6010LA), wie in Abb. 1d gezeigt, untersucht . Vor der Schwefelbehandlung betrugen die mittlere Länge und der Durchmesser der Ag-NWs etwa 53 \(\upmu\)m bzw. 128 nm. Im Gegensatz dazu veränderte die Schwefelung die mechanischen Eigenschaften und das Oberflächenaussehen der Drähte, wodurch sich ihre Länge auf durchschnittlich 25 \(\upmu\)m verringerte und ihr Durchmesser auf 135 nm erhöhte. Die Längenreduzierung der Drähte kann auch auf das Vorhandensein von Heteronanostrukturen in den Ag2S-NWs zurückgeführt werden. Insbesondere zeigt Abb. 1c eine inhomogene Dichteverteilung innerhalb eines einzelnen NW, die auf eine teilweise Umwandlung von Ag in Ag2S36 zurückzuführen ist. Daher ist die effektive Länge des Ag2S-NW aufgrund des Vorhandenseins von Ag-Segmenten kürzer als die tatsächliche Länge.

Charakterisierung der produzierten Ag- und Ag2S-NWs (a) Transmissionselektronenmikroskopie (TEM) von Ag-Nanodrähten. (b) TEM eines Netzwerks von Ag2S-NWs. (c) TEM mehrerer Ag2S-NWs mit Heteronanostrukturen. Dunklere Bereiche entsprechen dichtem Ag-Metall, wohingegen hellere Bereiche einem weniger dichten Ag2S entsprechen. (d) Spektren der energiedispersiven Röntgenspektroskopie (EDS) und quantitative Elementdaten von Ag-NWs bei verschiedenen Expositionsdauern von Ag-NW gegenüber Schwefel. Am Ende der ersten 5 Minuten der S-Einwirkung verfärbte sich die Ag-NW-Suspension hellbraun (oben). Nach 7 Minuten verfärbte sich die Suspension dunkelbraun (Mitte). Als schließlich größere Mengen S von der Oberfläche in das Volumen des Drahtes diffundierten, wurde die Suspension schwarz (unten). Auf der rechten Seite entsprechen SEM-Bilder und schematische Zeichnungen von NWs jedem der Zeitschritte der Schwefelung. Sobald Ag-NWs in die Schwefelumgebung gebracht wurden, variierten die Anteile der Ag-Nanocluster in der Ag2S-Matrix proportional zur Dauer der Schwefelexposition. (e) Röntgenbeugungsspektren (XRD) von Ag-NWs vor der Schwefelung. Der Einschub zeigt die Suspensionsfarbe von Ag-NWs (oben), Ag-NWs mit teilweisen Ag2S-Einschlüssen (braun; Mitte) und schwarze Ag2S-NWs (unten).

Abbildung 1e zeigt Röntgenbeugungsspektren (XRD) von Ag-NWs vor der Schwefelung oben (Einschub zeigt die Farbe der Ag-NW-Suspension), Ag-NWs mit teilweisen Ag2S-Einschlüssen, wenn die Suspension im mittleren Rahmen braun ist, und schwarzen Ag2S-NWs bei der Boden der Akanthit-Ag2S-\(\alpha\)-Phase. Diese Ergebnisse sind vergleichbar mit den XRD-Daten von Levard et al. zur Schwefelung von Ag-Nanopartikeln, die das Vorhandensein einer zusätzlichen Phase zeigten, die durch Modifizierung des Verhältnisses von S/Ag37 eine Änderung der Intensität verursachte.

Die Spektren der energiedispersiven Röntgenspektroskopie (EDS) und quantitative Elementdaten verschiedener Zeitintervalle der AgNW-Exposition gegenüber Schwefel sind in Abb. 1d, e, dargestellt. Die Farbe der Drähte gibt Aufschluss über die Gesamtmenge des eingebetteten Schwefels und die damit erwartete Leitfähigkeit, wobei Hellbraun die höchste Leitfähigkeit und Dunkelbraun und Schwarz die geringste Leitfähigkeit aufweisen38.

Die schematischen Zeichnungen in Abb. 1d wurden auf der Grundlage des prozentualen Elementgewichts aus den EDS- und Rasterelektronenmikroskopbildern (REM) erstellt. Da SEM Daten von der Oberfläche des Materials sammelt, befand sich nach einer kurzen Reaktionszeit, als die Suspension noch hellbraun war (oben), mehr S auf der Oberfläche der Drähte. Im Gegensatz dazu wurde die Farbe mit zunehmender Zeit dunkler, Schwefel diffundierte nach und nach tiefer in die Masse der Drähte und es gab auch immer noch Ag-Regionen (Mitte). Daher gibt es im unteren Rahmen, der die schwarze Suspension darstellt, Inseln aus Ag und Ag2S innerhalb der Masse der Drähte und immer noch einige S-Partikel auf der Oberfläche der Drähte, was mit Beobachtungen in früheren Arbeiten übereinstimmt13,24,30 ,39,40,41,42.

Abbildung 2 zeigt den Versuchsaufbau für Einzeldrahtmessungen. Im Aufbau bestand ein elektrochemisch geätzter Platin-Iridium-Draht (Pt/Ir) mit einem Durchmesser von 127 \(\upmu\)m aus 20 Gew.-%. Die Ir-Mikrosonde (Alfa Aesar) wurde mit einer übernommenen Methode hergestellt, die von Zhang et al.43 und Khan et al.44 beschrieben wurde. Die Pt/Ir-Mikrosonde wurde auf einem Nanomanipulator (Kleindiek MM3A) installiert, der am XY-Tisch eines optischen Mikroskops (Nikon Optiphot 100) befestigt war. Als isolierendes Substrat wurde ein Objektträger verwendet, und auf das Substrat wurde Ag-Farbe aufgetragen, um die reaktive Elektrode herzustellen, während die Pt/Ir-Mikrosonde als inerte Elektrode diente.

Widerstandsschalten eines einzelnen Ag2S-NW. (a) Ein Nanomanipulator (Kleindiek Nanotechnik, GmbH) mit einer speziell angefertigten Pt/Ir 80–20-Elektrode, die eine Spitze eines einzelnen Ag-NW berührt, das auf einem Objektträger exponiert ist, während eine andere Spitze unter Ag-Farbe getaucht ist. (b) Ein mikroskopisches Bild und IV-Charakteristik eines einzelnen 20 μm langen Ag2S-NW unter einem negativ-positiv-negativen dreieckigen Spannungszyklus. Jeder Punkt entspricht einem bestimmten Ereignis, das im Text des Manuskripts beschrieben wird. (c) IV-Eigenschaften des gleichen Ag2S-NW wie in (b), nachdem es auf 10 \(\upmu\)m verkürzt wurde. Die Pfeile zeigen die Richtung des Spannungsdurchlaufs. (d) Leitender (ON) Zustand des RS-Modells in einem einzelnen Ag2S-NW mit verstreuten Ag-Nanokristalleinschlüssen und Ag2S-\(\beta\)-Nanobrücken in der Ag2S-\(\alpha\)-Phase (angepasst von Xu et al. 24). (e) Nichtleitender (AUS) Zustand des Modells. Alle Maßstabsbalken sind 10 \(\upmu\)m lang, sofern nicht anders angegeben.

In dieser Konfiguration ist die Ag-Lackelektrode an einem Ende mit Kupferband und am herabhängenden Ende mit der Spitze der Mikrosonde verbunden und bildet so ein Gerät mit zwei Anschlüssen, wie in Abb. 2a dargestellt. Das System wurde an eine Source Measure Unit (SMU) (Keithley 2636B) angeschlossen, wobei das „obere“ Ende mit der Spitze der Nanosonde und das „untere“ Ende über einen 100-Ω-Widerstand verbunden war, um Schäden zu vermeiden. Gleichzeitig wurde der Prozess mit einem Mikroskop bei 1000-facher Vergrößerung und einer Optik mit großem Arbeitsabstand beobachtet, um die Spitze des Nanomanipulators zu steuern.

Einige unterschiedliche Längen desselben Drahtes wurden mit einer Periode bipolarer Dreiecksspannung stimuliert, wie in Abb. 2b, c entsprechend dargestellt. Zunächst wurde der 20 \(\upmu\)m lange Ag2S-NW ausgewählt und der Kontakt mit der Spitze des Nanomanipulators für die Zwei-Sonden-IV-Charakterisierung hergestellt (Abb. 2b). Anschließend wurden die Kennlinien mit demselben Draht gemessen, dessen Länge mechanisch auf 10 \(\upmu\)m reduziert wurde, Abb. 2c.

Es gibt mehrere auffällige Merkmale in der IV-Charakteristik des Drahtes während eines positiven und negativen Dreiecksdurchlaufs, wie in Abb. 2b dargestellt. Zu Beginn der Stimulation zeigte der 1. Quadrant der IV-Kennlinien in Abb. 2b einen vernachlässigbar kleinen Strom, der dem AUS-Zustand des Geräts entspricht. Das Gerät blieb während des kontinuierlichen Spannungsanstiegs von negativen auf positive Werte im AUS-Zustand, bis die Spannung den 4-V-Wert überschritt, markiert durch den 1. Punkt. Bei diesem Spannungswert begann der Strom schnell von 0 auf 2,4 nA anzusteigen und wird durch den 2. Punkt markiert. Aufgrund der Joule-Erwärmung begannen die instabilen leitfähigen Metallfilamente im Ag2S-NW zusammenzubrechen und die Leitfähigkeit des Drahtes sank leicht auf 2 nA, als die Spannung den Spitzenwert von 5 V erreichte, der durch den dritten Punkt markiert ist. An der Spitze kehrte sich die Richtung des Spannungsdurchlaufs in Richtung negativer Werte um. Der Strom nahm weiter ab und die Spannung erreichte den niedrigsten Wert von 1 nA beim Spannungswert von 3,5 V, markiert durch den 4. Punkt. Danach stieg der Strom sofort auf fast 8 nA (5. Punkt), was den echten EIN-Zustand (SET) des Geräts anzeigt. Zu diesem Zeitpunkt war die Stromstärke zerstörungsfrei und verhinderte nicht das spontane Wachstum von Metallfäden, die eine ausreichende Anzahl leitender Kanäle für eine erhöhte Leitfähigkeit bereitstellten. Der EIN-Zustand blieb stabil, bis der Wert der Nullspannung erreicht wurde.

Als die Polarität des Spannungsdurchlaufs in negative Werte überging, zeigte der Strom im 3. Quadranten von Abb. 2b immer noch den EIN-Zustand des Geräts und erreichte einen Spitzenwert nahe \(-4,5\) V und \(-6,5\) nA (6. Punkt). ) und fällt am Ende des Zyklus bei \(-5\) V schnell auf 0,5 nA ab (7. Punkt). Insbesondere der Anstieg des Stroms am Punkt 6 weist auf das Vorhandensein relativ starker Filamente hin, die anschließend bei höheren Absolutwerten der Spannung am Punkt 7 zusammenbrachen. Interessanterweise ist das Schaltmuster im ersten Quadranten von Abb. 2b identisch mit dem Beobachtung von RS in einem kürzeren Ag2S-NW, zuvor berichtet von Liao et al.6. Insbesondere der schnelle Anstieg der Leitfähigkeit bei Erreichen einer bestimmten Spannungsschwelle (4 V in unserem Fall und 3,5 V, berichtet von Liao et al.6), die Verdrehung der Schleife durch Joulesche Erwärmung und die Beibehaltung des EIN-Zustands nach dem SETZEN des Geräts . Das Phänomen der Schleifenverdrehung wurde nur bei der Hälfte der Messungen beobachtet, während bei der anderen Hälfte schmale Schleifen auftraten. Somit können die Temperatureffekte im Ag2S-NW durch einen stochastischen Parameter angenähert werden, der im Abschnitt zur Modellierung beschrieben wird.

Um die stochastische und Perkolationsnatur des RS-Verhaltens in einem einzelnen Ag2S-NW (Abb. 2c) zu zeigen, wurde die Länge desselben Drahtes mechanisch auf L = 10 \(\upmu\)m reduziert und mit der gleichen dreieckigen Spannungsvorspannung wie angeregt in Abb. 2b. In diesem Aufbau zeigte der Draht ein anderes RS-Muster. Wie beim längeren Kabel in Abb. 2b blieb das Gerät während des anfänglichen Negativ-Positiv-Durchlaufs (1. Pfeil) im AUS-Zustand, bis bei 4 V ein harter RS ​​erfolgte (2. Pfeil), der das Kabel in den EIN-Zustand versetzte. Bei Erreichen des Maximalwerts des Stroms bei 14 nA führte die zerstörerische Wirkung der Joule'schen Erwärmung zu einem leichten Abfall des Stroms, bevor die Spannung ihren Maximalwert von 5 V erreichte. Bei Spannungsumkehr blieb der Draht für einige Zeit im EIN-Zustand eine kurze Zeitspanne (dritter Pfeil), bis es zu einem abrupten Abfall auf 0 nA bei 2,2 V kam. Der nichtleitende Ag2S-Zustand blieb bis zum negativen Teil des Durchlaufs bestehen, aber der Draht zeigte eine verringerte Leitfähigkeit in der Nähe von (-2,5) V markiert durch den 4. Pfeil. Der kleine Strom am Ende des Wobbelzyklus zeigt die verringerte Leitfähigkeit der verbleibenden Filamente und entspricht auch dem Muster des bipolaren RS45. Ähnlich wie in früheren Berichten deuten die schnellen Sprünge in der Leitfähigkeit des Drahtes bei 4 V auf die stochastische Natur der Bildung leitfähiger Filamente hin6. Während die Verkürzung des Drahtes in Abb. 2c keine Änderung der Schwellenspannung verursachte, konnte dies auf die Bildung eines stabilen Ag2S-\(\alpha\)-Engpasses nahe der Ag-Farbe zurückgeführt werden, der nach der Verkürzung intakt blieb. Der Engpass vermittelte die Bildung leitfähiger Argentit-Ag2S-\(\beta\)-Nanokristalle und verursachte einen plötzlichen Anstieg der Leitfähigkeit, wie in anderen Arbeiten24 berichtet wurde.

Der Wert des maximalen Stroms im verkürzten Draht stieg im Vergleich zum langen Draht um fast 75 %, nämlich 14 nA im kurzen Draht gegenüber 7,8 nA im langen Draht. Diese Beobachtung stützt die Proportionalität des Widerstands zur Länge des Drahtes. Wir haben diese Abhängigkeit auch in anderen Experimenten mit unterschiedlichen Längen der Drähte bestätigt und festgestellt, dass der ungefähre Widerstand des erzeugten Ag2S-NW 10 \(\Omega\)/nm beträgt und den zuvor gemeldeten Werten ähnelt5. Die obigen Beobachtungen deuten darauf hin, dass der RS-Prozess nicht auf einen einzigen Ort der Bildung leitfähiger Filamente innerhalb des Drahtes beschränkt ist, sondern dass mehrere Filamente wachsen und sich zerstören und ein komplexes leitfähiges Netzwerk bilden, das mit der Perkolationstheorie modelliert werden kann.

Die eingeklemmte Hysterese des in Abb. 2b, c gezeigten Schaltens kann gut durch das Modell von RS in einem Dünnschicht-TiO\(_{2-{\text {x}}}\)-Memristor21 beschrieben werden. Obwohl dieses Modell die Hauptmerkmale des memristiven Verhaltens wie die eingeklemmte Hysterese reproduziert, beschreibt es nicht alle RS-Regime, insbesondere die stochastische Umkehr der Schleife in der Nähe der maximalen Spannung, die wir in Abb. 2b, 2. und 3. roter Punkt und Abb. 2c, beobachtet haben . Die Verdrehung der Schleife erfolgt spontan und wird wahrscheinlich durch Joule-Erwärmung verursacht, die zum teilweisen Zusammenbruch der Ag-Filamente führt, die in der Argentit-Ag2S-\(\beta\)-Phase gebildet werden, wie erstmals von Liao et al.6 beschrieben.

Thermische und kristalline Schwingungen19,20 führen zu Verzerrungen in den leitenden Filamenten und Nanofilamenten, die zusammenbrechen und zu Leitfähigkeitsinstabilitäten beitragen können. Es ist jedoch wahrscheinlich, dass diese Instabilitäten teilweise durch die verstreuten Nanoinseln und stärker entwickelten Filamente kompensiert werden, was durch die glattere Stromkurve während des negativen Teils der Vorspannung in Abb. 2b, c unterstützt wird.

Im grundlegenden memristiven Modell21 wird der Memristanz M des Dünnfilm-RS-Elements mit der Dicke D durch Gleichung berechnet. (1).

In Gl. (1) RON und ROFF entsprechen einem Memristor, der sich entsprechend dem x-Parameter entweder in einem hochleitenden RON-Zustand oder einem niedrigleitenden ROFF-Zustand oder einem Zwischenzustand befindet. Der x-Parameter ist eine Zustandsvariable, die die Grenze der Verteilung von Dotierstoffen beschreibt, beispielsweise Sauerstofffehlstellen in anionischen Bauelementen wie TiO\(_{2-{\text {x}}}\) oder die effektive Länge der Filamente in kationischen memristiven Bauelementen wie Ag2S auf der Kathode zur Anode hin gewachsen ist und welche Geschwindigkeit der Filamentlängenänderung durch Gl. (2).

Die im Experiment verwendeten Ag2S-NWs hatten einen durchschnittlichen Durchmesser von 120 nm und eine durchschnittliche Länge von 20 \(\upmu\)m. Daher führen unterschiedliche Schwefelungsgrade selbst bei gleicher Länge zu großen Schwankungen der Widerstände der Ag2S-Drähte als Funktion der Konzentration und Verteilung zufällig verstreuter Inseln aus Argentit Ag2S-\(\beta\) mit Ag-Atomeinschlüssen und spontan gebildetem Ag Cluster in ihnen unter dem Einfluss der elektrischen Feldvorspannung. Darüber hinaus weisen die Ag2S-\(\beta\)-Pfade, die die Ag2S-\(\alpha\)-Phase entlang des elektrischen Feldes durchdringen, nicht nur einen geringeren spezifischen Widerstand im Vergleich zu Ag2S-\(\alpha\) auf, sondern ermöglichen auch eine schnelle Migration von Ag+-Ionen unter dem Einfluss eines elektrischen Feldes, bieten aber auch eine Umgebung für die Bildung von Ag-Nanokristallen aus agglomerierten Ag+-Ionen oder Resten von Metallfilamenten, wie in Abb. 2d, e24 dargestellt.

Die Gleichungen (3) und (4) führen die RON-Funktion ein, die vom stochastischen Parameter \(\delta\) abhängt, der den in Abb. 2d gezeigten Filamentabbau bestimmt, z. Der Parameter \(\delta\) stellt den Volumenanteil metallischer Nanoinseln dar und wird durch die Gleichungen eingeschränkt. (5) und (6). Ähnlich wie x im grundlegenden Memristormodell, Gl. (1) und (2) stellt der einheitenlose \(\omega\)-Parameter eine effektive normalisierte Länge der leitenden Filamente Lf innerhalb des Drahtes relativ zu seiner tatsächlichen Länge L dar. Nämlich \(\omega\) = Lf/L und \ (\omega\) nimmt Werte zwischen 0 und 1 an. Beachten Sie, dass L zwar eine mit einem Mikroskop gemessene tatsächliche Länge bezeichnet, wir sie in der Simulation jedoch durch eine effektive Längenvariable Le ersetzt haben.

Der stochastische Parameter \(\delta\) bestimmt die Größe von RON und gibt den Volumenanteil von Nanoinseln und leitfähigen Filamenten in der Ag2S-Matrix an. Aufgrund der Schwankungen, die durch den Ag+-Ionen-Redoxaustausch und metastabile Atompositionen verursacht werden, schwankt auch die Dicke des leitfähigen Kanals unvorhersehbar19,46, wodurch sich der Volumenanteil der Filamente im Nordwesten und die Leitfähigkeit verändern. Daher können thermische Schwankungen mit einem stochastischen Prozess modelliert werden, der durch die Gleichungen beschrieben wird. (5) und (6) mit normalverteiltem Rauschen mit Standardabweichungsparameter \(\sigma\). Metallische Ag-Nanocluster werden innerhalb des Volumens der Ag2S-Phase aufgrund der durch Wärme und elektrische Felder induzierten Verschiebung von Ag+-Ionen im 3D-Volumen spontan gebildet und reorganisiert23,38. Daher wird die Perkolationstheorie verwendet, um die Leitfähigkeit im ON-Zustand über die ROZ-Variable mit dem Volumenanteil von Ag-Nanoinseln in der Mischung aus Ag2S-\(\alpha\)- und Ag2S-\(\beta\)-Phasen zu verbinden wird also durch das Potenzgesetz in Gl. beschrieben. (5). Die Bestimmung der Perkolationsschwelle ist eine alltägliche Aufgabe. Daher setzen wir im Simulator \((\delta )=(\delta )-(\delta )^{0}\), wobei \(\delta\) nur positive Werte oder Null annehmen kann.

Daher führt im Modell eine hohe Konzentration verstreuter Nanoinseln zu einem niedrigen RON-Wert und einer geringen effektiven Länge L des Drahtes für die in der Literatur gefundene feste Mobilität \(\upmu\)23,47. Andererseits führt eine geringe Konzentration verstreuter Inseln zu einem hohen Betrag von RON und einer effektiven Länge des Drahtes Le nahe dem beobachteten L.

Um unsere Hypothese einer spontanen RON-Aktualisierung zu testen, haben wir einen memristiven Nanodraht simuliert, der durch die Gleichungen beschrieben wird. (3) bis (6) mit dem Schaltungssimulator CircuitSymphony48 mit den Parametern der folgenden Simulationen. In Gl. (3) bis (6) sind die Größen von RON und ROFF proportional zur Länge des Ag2S NW mit dem Multiplikator \(\rho _{OFF}\) und \(\rho _{ON}\). Um eine explizite Definition der minimalen und maximalen Widerstandswerte im EIN-Zustand zu vermeiden, haben wir die Grenzvolumenanteile \(\delta _{min}\) und \(\delta _{max}\) definiert, die die Gesamtänderungen von begrenzen der Widerstand. RONmin und RONmax werden als Multiplikatoren für den festen Widerstandswert \(\rho {on}\) des Geräts im EIN-Zustand verwendet, um die Größe von RON zu definieren und die folgende Ungleichung RONmin < RONmax zu erfüllen, die die Grenze der Schwankungen definiert von RON.

Wenn also an der Perkolationsschwelle der Volumenanteil der Ag-Filamente \(\delta\) sein Minimum erreicht, nämlich \((\delta )=(\delta _{{\text {min}}})>(\delta _0)\), wird der RON seinen Maximalwert erreichen, \({\text {R}}_{\text {ON}}=(\rho _{\text {ON}})L((\delta _ {{\text {min}}}) -(\delta _0))^-\beta ={\text {R}}_{\text {ONmax}}L(\rho _{\text {ON}}) \) und wenn der Volumenanteil der Ag-Nanokristalle bei einem Maximalwert über der Perkolationsschwelle liegt \((\delta )=(\delta _{\text {max}}), {{\text {R}}_{\text {ON}}}=(\rho _{\text {ON}})L((\delta _{\text {max}})-(\delta _0))^{-\beta }={\text { R}}_{\text {ONmin}}L(\rho _{\text {ON}})\) entspricht dem Mindestwert von RON. In der Simulation folgt die Dynamik von \(\delta\) einem Random-Walk-Prozess. In der Beziehung ist \(\beta\) der Perkolationsexponent für 3D-Systeme und kann Werte zwischen 1,3 und 349 annehmen.

Die Grenzüberprüfung von \(\delta\) ist in Gl. (6) und wird bei jedem Iterationsschritt im Simulator verwendet, um eine uneingeschränkte Drift zu verhindern. Wenn in einem Iterationsschritt der neue Wert von \(\delta\) einen ROZ erzeugt, der unter RONminL\(\rho _{ON}\) liegt, dann wird der Wert von \(\delta\) auf den höchsten Wert gesetzt Wert von \(\delta _{max}\). Wenn andererseits der neue zufällig zugewiesene Wert von \(\delta\) dazu führt, dass RON über RONmaxL\(\rho _{ON}\) ansteigt, wird der Wert von \(\delta\) durch den kleinsten Betrag ersetzt am unteren Rand \(\delta _{min}\).

Die Ergebnisse der experimentellen Simulation sind in Abb. 3a dargestellt, wo ein 16 \(\upmu\)m langer Ag2S-NW mit vier positiven und vier negativen Dreiecksimpulsen mit einer Periode von 10 s stimuliert wurde. Der Memristor wurde mit den in Tabelle 1 aufgeführten Parametern modelliert. Die Anpassung wurde mit Bayes'scher Optimierung der Optuna-Bibliothek50 über einen Satz handverlesener diskreter Werte der Modellparameter durchgeführt. Der Verlust wurde als euklidischer Abstand oder quadratischer Mittelwertabstand zwischen den Labordatenpunkten und der Modellausgabe zu einem bestimmten Zeitpunkt für die gesamte Dauer der Stimulation berechnet. Somit bestand jede Iteration aus 50 unabhängigen Messungen, wonach der mittlere Verlust die Leistungsmetrik des Modells für die Iteration war. Abb. 3c zeigt den Zeitraffer der Verformung des Drahtes, die durch den Fluss von Ag+-Ionen und deren Ablagerung in der Nähe der Pt/Ir-Elektrode verursacht wird. Die Schnappschüsse wurden in der Nähe der Spitzenwerte der Eingangsspannung während der ersten 40 s der in Abb. 3a, b gezeigten Stimulation aufgenommen.

Messung und Modellierung des stochastischen RS des Ag2S-NW-Memristors. (a) IV-Eigenschaften eines 16 μm langen Ag2S-NW, das zuerst mit vier positiven Dreiecksimpulsen stimuliert wurde, gefolgt von vier negativen Impulsen (10-s-Periode), die den AUS-Zustand (hoher Widerstand) bei negativer Vorspannung zeigen und den Widerstand im EIN-Zustand allmählich verringern Gerät. Das eingefügte IV-Diagramm zeigte eine spontane Schleifenumkehr, wenn der Draht mit abwechselnd negativen und positiven Dreiecksimpulsen im Abstand von 10 s stimuliert wurde. Die mikroskopische Aufnahme zeigt ein einzelnes Ag2S-NW, das vom Nanomanipulator kontaktiert wurde. (b) Aktuelle Reaktion auf die dreieckige Spannungsstimulation des Ag2S-NW. (c) Zeitraffer der Verformung, die durch Elektromigration von Ag+-Ionen im Ag2S-NW während der ersten 40 s der Dreiecksspannungsstimulation verursacht wird. (d) Suboptimale Simulation des stochastischen Schaltens, das das Verhalten der experimentellen Daten nachbildet, mit dem vorgeschlagenen Memristormodell in Gleichungen. (3) bis (6) und die Parameter aus Tabelle 1. Der Einschub in (d) zeigt die spontane Schleifenumkehr. (e) Simulation des RS mit Standardparametern in Tabelle 1 mit Null-Rauschparameter. Alle Maßstabsbalken sind 10 \(\upmu\)m lang.

Interessanterweise wurden angepasste Werte gefunden, die den in der Literatur angegebenen tatsächlichen Werten nahe kamen. Insbesondere wurde die Mobilität \(\upmu\) zwischen 1 \(\times\) 103 und 8 \(\times\) 103 \(\upmu\)m2/(sV) gefunden und lag nur geringfügig unter der experimentellen Mobilität beobachtet für die kubische Ag2S-\(\beta\)-Phase \(\mu\) = 15 \(\times\) 103 \(\upmu\)m2/(sV) bei T = 450 K (zum Vergleich die Ag+-Mobilität). in der monoklinen Phase von Ag2S-\(\alpha\), beträgt \(\upmu\)~1 \(\upmu\)m2/(sV) bei T = 300 K)23,47. Der Unterschied könnte auf das Vorhandensein verschiedener Ladungsträger, nämlich Elektronen und Ag+-Ionen, sowie einer Mischung aus Akanthit- und Argentit-Phasen zurückgeführt werden38.

Der Beweis für die Bildung von Ag-Nanokristallen in Ag2S NW wird auch durch den Vergleich der Schaltzeiten in dünnen Filmen und langen Drähten gestützt. In einem Akanthit-Ag2S-\(\alpha\)-Drahtmodell mit einer effektiven Länge von 16 \(\upmu\)m würde das Umschalten zwischen EIN/AUS-Zuständen bei 3 V Antriebsspannungspotential aufgrund der relativ geringen Mobilität etwa 50 s dauern der Ag+-Ionen in der Phase, nämlich \(\mu\) = 0,5 \(\upmu\)m2/(sV)23,47. Im Experiment und bei den am besten angepassten Parametern des Modells an die experimentellen Daten eines einzelnen Ag2S-NW (Abb. 3d und Tabelle 1) erfolgt die Umschaltung jedoch innerhalb von mehreren zehn Sekunden. Die beste Anpassung wurde nur gefunden, wenn der Draht eine kürzere effektive Länge zwischen Le = 8 \(\upmu\)m und Le = 12 \(\upmu\)m hatte, verglichen mit der tatsächlichen Länge von L = 16 \(\upmu\). m und unterstützt die Hypothese verstreuter Nanoinseln im Volumen eines einzelnen Ag2S-NW-Geräts. Somit ist der Bereich zwischen den Elektroden mit einer Mischung aus Argentit mit hoher Ionenmobilität, Akanthit mit geringer Ionenmobilität und Inseln aus Ag-Einschlüssen gefüllt. Da das Modell nur im EIN-Zustand ein stochastisches Strommuster aufweist, gibt es im AUS-Zustand kein stochastisches Muster, wie beim Vergleich der Ströme während des negativen Sweeps in Abb. 3a, d zu erkennen ist. Die IV-Charakteristik des Modells mit null Rauschparametern ist identisch mit den Charakteristiken eines herkömmlichen Memristormodells21 und ist in Abb. 3e dargestellt.

Die Verringerung der effektiven Länge des Drahtes im Vergleich zur tatsächlichen Länge, nämlich die angepassten Parameter des Modells, ergab einen effektiven Längenbereich von Le = 8 \(\upmu\)m bis Le = 12 \(\upmu\)m , was kleiner ist als die tatsächliche Länge von L = 16 \(\upmu\)m. Die aus den Fittings resultierende Verkürzung des Drahtes spricht auch gegen die Kern-Hülle-Struktur des Drahtes (d. h. das Nichtvorhandensein eines einzelnen Ag-Kerns) und spricht für die fragmentierte Organisation mit Ag-Einschlüssen innerhalb des Ag2S-NW, die seine Wirksamkeit verkürzt Länge. Der Einschub in Abb. 3a zeigt die Schleifenumkehr sowohl im 1. als auch im 3. Quadranten während der Stimulation des zuvor in den EIN-Zustand versetzten memristiven Ag2S NW mit abwechselnden negativen und positiven dreieckigen Spannungsimpulsen. Während der ersten Stimulationsperiode verläuft die Schleife im Uhrzeigersinn. Während des zweiten Abschnitts verläuft die Schleife ebenfalls im Uhrzeigersinn, was auf eine spontane (möglicherweise durch Joule-Erwärmung dominierte) Zerstörung der leitenden Ag-Filamente im Nordwesten hinweist. Simulationsergebnisse zeigen ein ähnliches Verhalten wie experimentelle Daten und sind in Abb. 3b dargestellt. Die Wahrscheinlichkeit einer Schleifenverdrillung und -umkehr kann im Memristormodell durch Änderung von RONmin und RONmax sowie des Rauschfaktors \(\sigma\) gesteuert werden.

Diese Arbeit stellte eine einfache Methode zur Messung der elektronischen Eigenschaften einzelner Nanodrähte mit einem Nanomanipulator unter einem optischen Mikroskop vor. Basierend auf den experimentellen IV-Eigenschaften eines einzelnen Ag2S-NW haben wir ein grundlegendes Memristormodell modifiziert, wobei der spezifische Widerstand des Memristors als Funktion eines Volumenanteils leitender Filamente variiert, die spontan Perkolationspfade erzeugen, die zu Rauschen und Schwankungen im Strom führen. Das Modell reproduzierte auch Schlüsselmerkmale der experimentellen Daten, wie spontane Schleifenumkehr und Schleifenverdrehung während des Spannungsdurchlaufs, und legt nahe, dass eine weitere Verfeinerung durch eine eingehende Untersuchung der perkolativen Natur des Widerstandsschaltens in einem einzelnen NW erreicht werden könnte. Die in dieser Arbeit erzielten Ergebnisse können verwendet werden, um größere Modelle zufällig selbstorganisierter neuromorpher Systeme zu entwickeln, die natürlicherweise Instabilität und Rauschen aufweisen.

Im vorgestellten Modell war der Widerstandsschaltmechanismus von den Zweizustandsvariablen \(\omega\) und \(\delta\) abhängig. Die Länge des leitfähigen Ag-Filaments wird durch die Variable \(\omega\) beschrieben. Die stochastische Variable \(\delta\) beschreibt den Zerfall und die spontane Entstehung des leitenden Kanals aufgrund der zufälligen Redoxprozesse. Außerdem stellt die Variable \(\delta\) die Dicke der gebildeten leitfähigen Kanäle dar, den Prozess, der durch die Perkolationstheorie bestimmt wird.

Trotz der guten Leistung des Modells und der Fähigkeit, gute Anpassungseigenschaften an experimentelle Daten zu erhalten, kann eine weitere Verfeinerung des Modells mit zusätzlichen Daten, wie z. B. quantitative Messung der Ag-Inseln und deren zeitliche Verteilung aus einem In-situ-HRTEM während der RS, erheblich verbessert werden Es.

Die stochastische Natur der Erzeugung und Zerstörung leitfähiger Filamente im Ag2S-NW ist eine aufregende Eigenschaft, die biologische Synapsen nachahmt und neue Ansätze für neuromorphes Computing bietet. Biologische Synapsen weisen unzuverlässige stochastische Öffnungen von Ionenkanälen auf, was einen regulierenden Effekt auf die Signalausbreitung durch die Synapse hat und eine wesentliche Rolle bei der Energieeinsparung und dem Lernen des Gehirns spielt51,52,53.

Zunächst wurden die Ag-NWs mit einer einfachen Polyolmethode hergestellt33,34,35. Darüber hinaus wurden die NWs durch Ultraschalldispersion von Schwefelpulvern (S) in der Ag-NW-EtOH-Suspension (basierend auf dem stöchiometrischen Ag- und S-Verhältnis) bei ~60\(^\circ\)C für 5, 7, 10 Minuten geschwefelt ergeben eine hellbraune, dunkelbraune bzw. schwarze Suspension54,55.

Um ein einzelnes Ag2S-Drahtgerät zu erstellen, wurde ein einzelner Tropfen einer dunkelbraunen Ag2S-NW-Suspension in Ethanol (3,8 \(\upmu\)g/ml) auf einen sauberen Objektträger getropft und zum Erhitzen auf eine Heizplatte gelegt Ethanolverdampfung. Nach dem Verdampfen des Lösungsmittels bildet sich auf dem Objektträger ein dünnes, nichtleitendes Netzwerk aus NWs. Eine dünne Schicht Ag-Farbe wurde aufgetragen, um die freigelegten Nordwesten teilweise abzudecken.

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Wir danken Dr. Lorenz Lechner (Kleindiek Nanotechnik GmbH) für die Bereitstellung des MM3A-Nanomanipulators. Die Autoren bedanken sich für die finanzielle Unterstützung dieses Projekts durch den US National Science Foundation Grant NSF-CISE-CCF 1748459. Diese Arbeit wurde teilweise an der Analytical Instrumentation Facility (AIF) der North Carolina State University durchgeführt, die vom Bundesstaat unterstützt wird North Carolina und die National Science Foundation (Auszeichnungsnummer ECCS-1542015). Diese Arbeit nutzte Instrumente des AIF, die mit Unterstützung der National Science Foundation (DMR-1726294) erworben wurden. Das AIF ist Mitglied des North Carolina Research Triangle Nanotechnology Network (RTNN), einem Standort der National Nanotechnology Coordinated Infrastructure (NNCI).

Diese Autoren haben gleichermaßen beigetragen: Nikolay Frick und Mahshid Hosseini.

NC State University, Materialwissenschaft und Ingenieurwesen, Raleigh, 27606, USA

Nikolay Frick, Mahshid Hosseini, Ming Gao und Thomas H. LaBean

NC State University, Physik, Raleigh, 27606, USA

Mahshid Hosseini

NC State University, Biomedizinische Technik, Raleigh, 27606, USA

Damien Guilbaud

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NF, MH und TL konzipierten und gestalteten die Experimente, NF, MH und MG führten die Experimente durch, MH, NF, DG und TL analysierten die Daten, MH führte die Charakterisierungen durch, NF, MH, DG und TL schrieben die Arbeit. Alle Autoren haben das Manuskript überprüft.

Korrespondenz mit Nikolay Frick.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Frick, N., Hosseini, M., Guilbaud, D. et al. Modellierung und Charakterisierung des stochastischen Widerstandsschaltens in einzelnen Ag2S-Nanodrähten. Sci Rep 12, 6754 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-09893-4

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Eingegangen: 19. November 2021

Angenommen: 16. März 2022

Veröffentlicht: 26. April 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-09893-4

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