Förderung fortschrittlicher Kernreaktortechnologie durch Brennstoffinnovation

Ich stelle mir gerne einen Markt für Kernbrennstoffe vor, auf dem ein Reaktordesigner Brennstoffe auf ähnliche Weise einkaufen kann wie ein Innenarchitekt Fliesen.

Der Reaktorkonstrukteur kann seinen Betriebsbereich angeben, d. h. seine Kühlmitteltemperaturen am Einlass und Auslass, Neutronenfluenzen, Unfallszenarien auf Konstruktionsbasis, primäre und sekundäre Kühlmittel usw. Dann könnte ein Brennstofflieferant Optionen zur Maximierung der Leistung des Reaktors anbieten. Allerdings ist in den USA heute die einzig lizenzierte und qualifizierte kommerzielle Kraftstoffform seit den 1960er Jahren nahezu unverändert geblieben. Daher werden kommerzielle Stromerzeugungsreaktoren fast ausschließlich mit einer Brennstoffform auf Urandioxidbasis (UO2) betrieben. Weltweit gibt es eine kleine Anzahl von Brennstoffanbietern, die diesen UO2-Brennstoff in einer Umhüllung auf Zirkoniumbasis anbieten. Es ist wichtig zu beachten, dass in Forschungsreaktoren und Testreaktoren1 andere Brennstoffformen verwendet werden; Für kommerzielle Kerne ist UO2 jedoch nicht nur der „Goldstandard“, sondern auch die einzige Brennstoffoption, zumindest hier in den USA.

Nach dem Unfall von Fukushima Daichi im Jahr 2011 verstärkten sich weltweit die Bemühungen, sogenannte „unfalltolerante Kraftstoffe“ (ATF)2 auf den Markt zu bringen, die zunächst die Möglichkeit einer deutlichen Abkehr vom lange gehegten Industriestandard zu bieten schienen. Das Ziel des Programms für unfalltolerante Brennstoffe besteht darin, die Bewältigungszeit der Brennstoffform eines Leichtwasserreaktors (LWR) zu verlängern.3 Im Wesentlichen hat eine globale Gemeinschaft von Wissenschaftlern, Ingenieuren, Versorgungsunternehmen und Brennstofflieferanten ein Jahrzehnt damit verbracht, Optionen zu bewerten und Fortschritte zu erzielen Der Stand des Wissens über die Kernbrennstofftechnologie wird genutzt, um einen Ersatz für die herkömmliche Brennstoffform zu finden, der sowohl wirtschaftlich rentabel ist als auch einem Unfall mit Kühlmittelverlust über einen längeren Zeitraum standhalten kann, bevor es zur Freisetzung von Radioisotopen kommt. Dazu mussten die Wärmeleitfähigkeit und die Oxidationsbeständigkeit der Kernbrennstoffform sowie mehrere andere gewünschte Brennstoffleistungskennzahlen erhöht werden.4 Am Ende einigte sich die US-ATF-Gemeinschaft auf zwei Klassen von ATF-Kandidaten: nahe -fristig und langfristig. Die kurzfristigen Lösungen sind schrittweise Weiterentwicklungen des herkömmlichen UO2 in der Zirkoniumumhüllung mit Beschichtungen auf der Umhüllung zur Erhöhung der Oxidationsbeständigkeit und Dotierungen des UO2 zur Verbesserung der Wärmeleitfähigkeit und der Spaltproduktretention.

Im Frühjahr 2011, zum Zeitpunkt des dritten großen Unfalls in der Geschichte der Kernenergieerzeugung, war ich Doktorand an der Texas A&M University und arbeitete an einem Doktortitel in Physik. Mein Dissertationsprojekt konzentrierte sich auf die Weiterentwicklung des Wissensstands über geschmolzene Salze auf Uranbasis für ein geplantes beschleunigerbetriebenes System5 – einen Kernreaktorkern, der einen Teilchenbeschleuniger als „Ein-/Ausschalter“ für die Spaltkettenreaktion nutzt. Im Jahr 2022 ist geschmolzenes Salz nun ein zentraler Punkt in der Nuklearbranche, der entweder als Kühlmittel oder als Brennstoff verwendet wird; Als ich 2011 jedoch auf der Suche nach zusätzlichen Mitteln für den Abschluss meiner Dissertationsforschung war, standen Salze bei weitem nicht ganz oben auf der Prioritätenliste des Office of Nuclear Energy des US-Energieministeriums. Was ganz oben auf der Liste stand und sich zu dem Bereich der Kraftstoffforschung entwickelte, mit dem ich mich während meiner Postdoktorandenzeit und meiner ersten Amtszeit beschäftigte, waren unfalltolerante Kraftstoffe.

Wie ich bereits erwähnt habe, führte das umfangreiche Forschungs- und Entwicklungsvorhaben zu schrittweisen Weiterentwicklungen des traditionellen Oxidbrennstoffs, es wurden aber auch Materialien bewertet, die für die Implementierung in Leichtwasserreaktoren noch keiner nennenswerten Untersuchung unterzogen wurden. Als ich Postdoktorand am Los Alamos National Laboratory war, haben wir alles von Molybdän über Stähle bis hin zu Siliziumkarbid als Hüllstoffkandidaten getestet und sowohl die Herstellbarkeit als auch das thermochemische Verständnis mehrerer neuartiger Brennstoffverbindungen verbessert, darunter Uransilizid, Urannitrid und Uranboridverbindungen. Daher ist der Mangel an kommerziellen Brennstoffoptionen nicht auf einen Mangel an Innovation und Kreativität in der Kernbrennstoffbranche zurückzuführen, noch ist er auf einen Mangel an Materialkandidaten zurückzuführen, die zu einer verbesserten Leistung unserer aktuellen Reaktorflotte führen und revolutionäre Designs ermöglichen können für die Zukunft der Kernenergie.

Im Gegensatz dazu liegt der Grund eher in den Leistungseinschränkungen wassergekühlter Reaktoren und/oder in den Qualifikationsdaten, die die Zulassung dieser Brennstoffe belegen. Mit Leistung meine ich die Wirtschaftlichkeit des Kraftstoffs sowie die Sicherheit unter normalen Betriebs-, Übergangs- und über die Auslegung hinausgehenden Unfallbedingungen. Viele dieser Materialien würden die Betriebsleistung eines Leichtwasserreaktors erhöhen, würden jedoch mit dem Kühlmittel interagieren, falls das Hüllrohr beschädigt wäre. Wenn wir uns jedoch ein Reaktordesign ansehen, das kein wasserbasiertes Kühlmittel verwendet, beispielsweise einen fortschrittlichen Gasreaktor, ergeben sich für diese Brennstoffformen Chancen. Fortgeschrittene Reaktoren stellen eine Spielwiese für Kernmaterialwissenschaftler dar, und die Grundlagenforschung zur Bestimmung des Betriebsbereichs dieser Brennstoffe ist notwendig, um die Lücke im Unbekannten zu schließen. Nachdem ich mich über ein Jahrzehnt lang mit der Weiterentwicklung neuartiger Kernbrennstoffformen beschäftigt habe, möchte ich mich auf zwei Forschungsthemen konzentrieren, die einen Reaktorentwickler daran hindern, das ideale Brennstoffeinkaufserlebnis zu haben, und dadurch das gesellschaftliche Versprechen der Kernenergie einschränken: Grundlagenchemie und Bestrahlungseffekte.

Um die technischen Grundlagen zu schaffen, müssen wir uns mit der Frage der Kraftstoffchemie befassen. Der Klarheit halber definiere ich „Brennstoff“ als die uranhaltige Verbindung oder Legierung und „Brennstoffform“ sowohl als die uranhaltige Komponente als auch als primäre und sogar sekundäre Eindämmung des Uranbrennstoffs und der beim Betrieb des Reaktors erzeugten Spaltprodukte . Der Brennstoff für herkömmliche kommerzielle Reaktoren ist UO2 in zylindrischer Geometrie, das häufig von einem Anbieter dotiert wird, um Leistungsfaktoren wie die Rückhaltung von Spaltprodukten und die Wärmetransporteigenschaften zu verbessern, wobei der Brennstoff in Form eines Bündels von Brennstiften vorliegt und ein Brennstift enthalten ist aus einem Stapel von UO2-Pellets mit einem Durchmesser von 1 cm in einem meterlangen Rohr aus einer Legierung auf Zirkoniumbasis. Bei der Erörterung von Brennstoffformen werden mehrere Designs vorgeschlagen, darunter auch Kieselsteine, in denen Brennstoffpartikel verteilt sind. Bei einem Partikelbrennstoffkonzept ist der Kern oder die innerste Komponente des Partikels der uranhaltige Brennstoff, und dieser Brennstoff ist von feuerfesten Schichten umgeben, die Spaltprodukte absorbieren und zurückhalten sollen. Bei den meisten Partikelbrennstoffkonzepten hat der Partikel einen Durchmesser von weniger als einem Millimeter und der Kieselstein, der mithilfe von Graphit und Harz Hunderttausende von Partikeln zu einer weichen, kugelgroßen Kugel formt, stellt die Kraftstoffform dar. Es gibt Konzepte für mobile Brennstoffe, bei denen der Brennstoff Uran in einer Flüssigkeit wie geschmolzenem Salz gelöst wird und um den Kern zirkuliert, oder es gibt sogar Brennstoffformen, bei denen es sich um Partikel handelt, die in einem Matrixmaterial wie Siliziumkarbid dispergiert sind, das additiv hergestellt wird Die Kühlmittelkanäle sind in die Brennstoffform selbst integriert und nicht in die anderen Feststoffkerne, die über Anordnungen von Brennstoffformen verfügen, um die das Kühlmittel herumfließt. Kurz gesagt, es gibt eine Vielzahl von Formen, die für eine Vielzahl fortschrittlicher Reaktortypen vorgeschlagen werden, und jede bringt ihre Chancen und Herausforderungen bei der Qualifizierung und Lizenzierung mit sich.

Bei einigen Reaktorbrennstoffkonzepten müssen einfache Fragen beantwortet werden. Im Falle eines Reaktors mit geschmolzenem Salz, bei dem der Brennstoff beispielsweise UCl3 in einem Wirtssalz aus NaCl und KCl ist, muss ein Reaktorkonstrukteur bestimmen, welches Material für den Reaktorbehälter verwendet werden soll, der den Brennstoff in flüssiger Phase enthält. sowie die Kühlmittelkanäle. Die erste Messgröße, die mir in den Sinn kommt, ist die Korrosionsrate der Salzschmelze. Im einfachsten und idealsten Fall ist das Salz rein und induziert eine gewisse Korrosionsrate, die von der Thermo- und Elektrochemie des Salzes abhängt, wenn es mit dem Metall (denken Sie an Stähle oder Superlegierungen auf Nickelbasis) oder feuerfesten Material (denken Sie an …) in Kontakt kommt SiC) Gefäßwand. Sobald jedoch der Spaltungsprozess beginnt, und in manchen Fällen sogar schon bevor er beginnt, werden Verunreinigungen eingeführt, die eine unterschiedliche Korrosionsdynamik antreiben. Der uralte Vergleich ist der Warmwasserbereiter in Ihrem Zuhause, dessen System in makellosem Zustand und mit sauberem, hochreinem Wasser jahrzehntelang in Ihrem Zuhause funktionieren kann. Wenn jedoch hartes Wasser oder metallische Verunreinigungen eindringen, korrodieren Teile Ihres Warmwasserbereiters viel schneller und können möglicherweise ein Leck in Ihrem Haus verursachen.

Es gibt fortlaufende Bemühungen, diese komplizierten, geschmolzenen Salzsysteme thermochemisch zu modellieren, und wenn Sie an Ihren Chemieunterricht in der High School oder sogar an der Universität zurückdenken, können Sie vorhersagen, ob eine Reaktion stattfinden wird, wenn die Reaktionsprodukte einen niedrigeren Energiezustand als den haben Reaktanten selbst. Warum können wir also nicht davon ausgehen, dass in diesem Salz alle Arten von Verunreinigungen in verschiedenen Konzentrationen enthalten sind, und damit beginnen, Reaktionsgeschwindigkeiten und Produkte vorherzusagen? Nun, das bringt zwei Herausforderungen mit sich, auf die sich mein Labor für verschiedene Brennstoffformen und Reaktordesigns aktiv konzentriert. Der erste Grund besteht darin, dass die Thermochemie zwar Aufschluss darüber geben kann, ob eine Reaktion stattfinden wird, sie jedoch nicht die Geschwindigkeit der Reaktion angibt. Wenn Sie beispielsweise ein Stück Aluminium in Ihrem Garten platzieren, wird Ihnen die Thermodynamik sagen, dass es sich spontan vollständig in Aluminiumoxid umwandelt; In Wirklichkeit wird die erste dünne Oxidschicht unter vielen Bedingungen zu einer sogenannten Diffusionsbarriere für die weitere Oxidation, und die Reaktion verlangsamt sich bis zu einem Punkt, an dem man das Stück Aluminium jahrhundertelang draußen lassen müsste, damit es sich vollständig umwandelt Al2O3 in dieser Umgebung. Dabei arbeiten wir daran, Korrosions- und Diffusionsraten experimentell bei der Temperatur und in den Atmosphären zu messen, die für bestimmte Reaktorkonstruktionen relevant sind, so dass wir neben der Thermochemie des Systems auch Informationen über die Kinetik der Reaktion erhalten können.6,7 Wo dies geschieht Noch schwieriger ist es unter Unfallbedingungen für Feststoffreaktorkonstruktionen wie Leichtwasserreaktoren und moderne Gasreaktoren, bei denen die Temperaturen 1200 °C übersteigen können und die Atmosphäre durch Kühlmittel in der Dampfphase sowie eine Vielzahl anderer sekundärer Reaktionsprodukte kompliziert wird. wie CO und CO2 im Fall eines fortschrittlichen Gasreaktors.8 Was sich manchmal als noch herausfordernder erweist, ist die zweite wissenschaftliche Frage – insbesondere kennen wir ehrlich gesagt nicht alle chemischen Spezies, die sich unter diesen Bedingungen bilden können. Dies wirft also die Frage auf, welche Auswirkungen das Unbekannte hat.

Um diese zweite Herausforderung, insbesondere die Herausforderung des unbekannten Reaktionsprodukts, besser zu verstehen, müssen wir uns einen Uransilizid-Brennstoff, U3Si2, ansehen. U3Si2 ist traditionell als Plattenreaktorbrennstoff für Forschungsreaktoren bekannt, wo es in Aluminium dispergiert ist. Es hat eine höhere Urandichte bzw. mehr Uranatome pro Volumeneinheit als UO2, was es für Versorgungsunternehmen und Brennstofflieferanten sehr attraktiv macht, da sie pro Brennstoffbündel mehr Strom erzeugen können, wenn es UO2 ersetzen würde. Darüber hinaus verfügt es über viel bessere Wärmetransporteigenschaften9, was bedeutet, dass es während der Bestrahlung und bei einigen Reaktortransienten aufgrund der geringeren thermischen Spannungen im Vergleich zu seinem Oxid-Gegenstück eine bessere Leistung erbringen würde. Angesichts all dieser Versprechen haben wir eine Kampagne gestartet, um zu beurteilen, wie sich dieser Brennstoff verhalten würde, wenn er dem Kühlmittel eines Leichtwasserreaktors ausgesetzt würde. Zu Beginn der experimentellen Bemühungen wussten wir ein paar Dinge: Das Uran im Silizid würde UO2 bilden und das Silizium würde SiO2 bilden. Wir wussten auch, dass die Uranbildung UO2 wahrscheinlich schnell erfolgen würde, aber da SiO2 ein passivierendes Oxid bildet (ähnlich wie das Stück Aluminium, das Sie jetzt in Ihrem Hinterhof haben), bestand die Möglichkeit, dass es unter der Einwirkung von Kühlmittel stabil bleibt mindestens bis zu 1200 °C, der Temperatur, bei der SiO2 in Dampf zu zerfallen beginnt.

Was wir beobachteten und dann ein halbes Jahrzehnt lang untersuchten, war die Bildung einer Hydridphase, die zuvor unbekannt und unbeobachtet war und die zu einer vollständigen Pulverisierung des Brennstoffs führte, wenn er Wasser ausgesetzt wurde, noch bevor sich nennenswerte Mengen an UO2 bildeten.10 Nachfolgend Aufgrund dieser Beobachtungen scheute ein Großteil der akademischen Brennstoffgemeinschaft, die sich wirklich für U3Si2 als brauchbaren wassergekühlten Reaktorbrennstoff einsetzte, vor Verbindungen mit hoher Urandichte zurück, darunter auch anderen, die bei richtiger Herstellung zu noch besseren Leistungseigenschaften führen könnten – ein Beispiel Davon ist Urannitrid (UN), das eine Isotopentrennung des natürlichen Stickstoffs erfordern würde, um ein Brennstoffkandidat zu sein, und dessen Urandichte und Wärmetransporteigenschaften deutlich erhöht sind, sogar auf U3Si2.11 UN wird aktiv als Brennstoffform für beide Partikelbrennstoffe untersucht sowie für den nuklearen thermischen Antrieb.

Mit Blick auf die Zukunft der Kernenergie, die kleine modulare Reaktoren, Salzschmelze-Reaktoren und Fortschritte bei nuklearen thermischen Antrieben umfassen wird, wird es keine „One-Brennstoff-fits-all“-Lösung geben. Der grundlegende Forschungs- und Entwicklungsbedarf besteht daher weiterhin darin, den Wissensstand über die Chemie von Kernbrennstoffen unter Betriebs- und Übergangsbedingungen voranzutreiben. Dazu gehören Unfalltests in relevanten Atmosphären der verschiedenen vorgeschlagenen Reaktoren sowie grundlegende chemische Untersuchungen, die darauf abzielen, eine Datenbank thermochemischer Eigenschaften aufzubauen, um Reaktordesigner und Regulierungsbehörden über die Auswirkungen eines Unfalls zu informieren, der bei Temperaturen zu komplexen chemischen Atmosphären führt wo bekanntermaßen Thermodynamik und Kinetik konkurrieren.

Darüber hinaus gibt es keinen Ersatz für die Bestrahlungsprüfung. Ich kann mir kein vergleichbares System wie die Form eines Kernreaktorbrennstoffs unter Bestrahlung vorstellen, was die Nichtgleichgewichtsdynamik und die thermochemische Komplexität betrifft. Zusammen mit innovativem Reaktordesign und Materialentdeckung müssen wir daher einen Weg finden, die Lücke in den Bestrahlungsdaten zu schließen. Selbst wenn wir die bestmögliche Lösung für frischen Brennstoff finden, gibt es wirklich keine Möglichkeit, das Bestrahlungsverhalten neuartiger Materialien im Kern vorherzusagen, ohne ihn Neutronen auszusetzen und eine Spaltung auszulösen.

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