Hydroxyzimtsäure-Derivate für UV

Scientific Reports Band 13, Artikelnummer: 3235 (2023) Diesen Artikel zitieren

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Natürlich vorkommende Farbstoffe sind für die Entwicklung farbstoffsensibilisierter Solarzellen (DSSCs) sehr attraktiv. Hydroxyzimtsäurederivate wie Kaffeesäure (CA), Ferulasäure (FA) und p-Cumarsäure (PA) wurden für die selektive Gewinnung von Ultraviolett-A-Photonen (UVA) (315–400 nm) in Betracht gezogen. Ihre spektroskopischen und elektrochemischen Eigenschaften wurden sowohl theoretisch als auch experimentell untersucht. Sie wurden außerdem erfolgreich als Photosensibilisatoren in UV-selektiven und sichtbar transparenten DSSCs eingesetzt, die einen Leistungsumwandlungswirkungsgrad von 0,22–0,38 % unter AM (Luftmasse) 1,5 G (globaler) Beleuchtung (100 mW/cm2) und 3,40–3,62 % aufwiesen. unter UVA-Bestrahlung (365 nm, 115,22 mW/cm2), mit einer entsprechenden Durchlässigkeit für sichtbares Licht (VLT) von 49,07–43,72 % und einem allgemeinen Farbwiedergabeindex (Ra) von 93–90.

Da die globale Stadtbevölkerung schnell wächst, ist der Energieverbrauch in Städten zu einer Hauptursache für den Klimawandel geworden. Die Integration erneuerbarer Energien in Städten kann den Übergang zu einer grüneren Stadtumgebung ermöglichen. Wichtig ist, dass Gebäude und Bauwesen im Jahr 2020 36 % des weltweiten Energiebedarfs und 37 % der energiebedingten Kohlendioxid (CO2)-Emissionen ausmachten1. Um diesen Energieverbrauch zu senken, wurde das Konzept des Nullenergiegebäudes (ZEB) eingeführt Die vor Ort erzeugte Energie ist gleich oder größer als die aus den Versorgungsnetzen gelieferte Energie. Die Implementierung von ZEB ist für den Neubau von Wohn- und Gewerbebauten2 verpflichtend geworden. Ein vielversprechender Weg, dies zu erreichen, ist die gebäudeintegrierte Photovoltaik (BIPV), bei der Photovoltaikmodule auf der Gebäudehülle montiert werden.

Im Laufe der Jahre haben Fortschritte bei den Verglasungstechnologien im Zusammenhang mit der modernen Gebäudearchitektur zur Entwicklung von Glasverkleidungssystemen wie Vorhangfassaden, Fensterwänden und wichtigen Gebäudehüllensystemen geführt. Obwohl der umfangreiche Einsatz von Glasverkleidungssystemen für Kühllasten im Sommer und Heizlasten im Winter verantwortlich ist, sind Photovoltaikvorhänge und Fensterwände für die Verglasungstechnologie der nächsten Generation von entscheidender Bedeutung. Leider besteht die aktuelle Herausforderung bei PV-Verglasungen in einem inhärenten Kompromiss zwischen Transmission und Leistungsumwandlungseffizienz (PCE), da herkömmliche Solarzellen sichtbares Licht absorbieren, um Strom zu erzeugen. In jüngster Zeit sind wellenlängenselektive Technologien entstanden; Diese Technologien verwenden excitonische Materialien, die selektiv ultraviolettes (UV)3,4,5,6 oder nahinfrarotes (NIR) Licht7,8,9,10,11 absorbieren, und es wird erwartet, dass solche wellenlängenselektiven PVs die Einschränkungen von Halbwellen überwinden. transparente und farbige PVs für BIPV-Anwendungen.

Unter den aufkommenden Photovoltaik-Technologien sind Farbstoffsolarzellen (DSSCs) aufgrund der wellenlängenselektiven Absorption von Photosensibilisatoren und der Verwendung optisch transparenter leitfähiger Oxidsubstrate besonders geeignet, um eine hohe Transparenz im Bereich des sichtbaren Lichts zu erreichen12,13,14,15, 16. Die synthetischen Photosensibilisatoren sind teuer und umweltschädlich. Daher sollten natürlich vorkommende Farbstoffe in Betracht gezogen werden, um teure chemische Syntheseprozesse durch einfache Extraktionsprozesse zu ersetzen. Bisher wurden zur Herstellung von DSSCs natürlich verfügbare Farbstoffe wie Anthocyane, Betalaine, Flavonoide, Carotinoid und Chlorophyll verwendet17,18,19 und repräsentative Ergebnisse finden sich in den Referenzen 18 und 19. Die meisten natürlichen Farbstoffe zeigen eine Absorption ab 400 bis 700 nm im sichtbaren Lichtbereich. Anthocyane weisen beispielsweise eine hohe Absorption bei langen Wellenlängen (z. B. 580–700 nm) auf. Betacyanine und Betaxanthine absorbieren im Bereich von 400 bis 600 nm. Chlorophyll absorbiert alle Wellenlängen des sichtbaren Lichts außer Grün. Leider wurden natürliche Farbstoffe, die selektiv UV-Photonen sammeln, in farbstoffsensibilisierten Anwendungen noch nicht umfassend untersucht. In dieser Studie führen wir Hydroxyzimtsäuren (HCAs) als potenzielle UV-absorbierende Photosensibilisatoren in die wellenlängenselektive Technologie ein. HCAs besitzen ein chemisches Rückgrat aus neun Kohlenstoffatomen (C6–C3) und sind die wichtigste Untergruppe der Phenolsäuren mit allgegenwärtiger Verbreitung im Pflanzenreich20. HCAs wie Kaffeesäure (CA), Ferulasäure (FA) und p-Cumarsäure (PA) sind natürliche Phenolverbindungen, die reichlich in Teeblättern, Kaffee, Obst, Gemüse und Vollkornprodukten vorkommen21,22. Interessanterweise haben sie eine spezifische Struktur, bei der eine Carboxylgruppe durch eine Doppelbindung von einem aromatischen Ring getrennt ist und ein π-Elektronensystem bildet. Theoretisch und experimentell ist bekannt, dass sie im UV-Bereich (220–400 nm) eine starke Absorption aufweisen20,23,24,25. Daher untersuchten wir die Wirksamkeit von HCAs für die Ernte von UV-Photonen und demonstrierten UV-selektive und sichtbar transparente DSSCs.

Berechnungen der Dichtefunktionaltheorie (DFT) und der zeitabhängigen Dichtefunktionaltheorie (TDDFT) wurden durchgeführt, um Einblicke in die strukturellen, elektronischen Strukturen und optischen Eigenschaften von CA, FA und PA vor und nach der Bindung an den TiO2-Cluster zu gewinnen. Abbildung 1 zeigt die optimierten Geometrien und Grenzmolekülorbitale (FMOs) der HCAs bzw. HCA-TiO2-Komplexe. In den optimierten Strukturen verbindet die Doppelbindung (–C=C–) den aromatischen Ring mit der Carbonsäure (–COOH), sodass alle Verbindungen eine vollständig planare Struktur aufweisen. Die FMOs liefern wertvolle Informationen zur Vorhersage der optischen und elektronischen Eigenschaften von Molekülen. Alle HCAs und HCA-TiO2-Komplexe zeigten ähnliche räumliche FMO-Verteilungen. Das Vorhandensein zweier entgegengesetzter elektrischer Dipole, nämlich –C=C– und Carboxylgruppen störten das π-Elektronensystem in den HCAs, und die Elektronen der freien HCAs waren über das gesamte Molekül verteilt, wobei der aromatische Ring am höchsten besetzten Molekülorbital (HOMO) den größten Beitrag leistete die niedrigsten unbesetzten Molekülorbitalniveaus (LUMO). Im Gegensatz zu den freien HCAs waren die Elektronen der HCA-TiO2-Komplexe auf der LUMO-Ebene vollständig auf TiO2 konzentriert. Dies deutet darauf hin, dass die angeregten Elektronen leicht über die Carboxyleinheit in TiO2 injiziert werden könnten.

Optimierte Strukturen und Grenzmolekülorbitale (FMOs) isolierter Farbstoffe (CA, FA, PA) und Farbstoff-(TiO2)9-Komplexe.

Abbildung 2a und b zeigen die simulierten bzw. experimentellen UV-sichtbaren Spektren der HCAs. Im UVA-Bereich (315–400 nm) wurden deutliche Absorptionspeaks von reinem HCA beobachtet, gelöst in EtOH bei einer Konzentration von 5 × 10–4 M. Der maximale Absorptionspeak ist auf den dominanten Übergang vom HOMO zum LUMO zurückzuführen, der dem π-π*-Übergang der aromatischen Einheit zugeschrieben werden kann26. Die molaren Extinktionskoeffizienten von PA, FA und CA betrugen 2969,06, 2189,18 bzw. 1381,74 M−1 cm−1 und die entsprechenden optisch bestimmten Bandlücken betrugen 4,26, 4,07 und 4,09 eV. Interessanterweise unterschied sich das Spektrum von PA von denen von FA und CA, da die Hauptabsorptionsbande dem aromatischen Ring mit weniger Substitutionen entspricht20, was zu einer hypsochromen Verschiebung und einer hohen Peakintensität führt. Diese Unterschiede können durch die para-Substitution der aromatischen Ringe in FA und CA erklärt werden, die die Konjugation zwischen der Carboxylgruppe und dem Ring verringern würde27. Abbildung 2c und d zeigen simulierte bzw. experimentelle UV-sichtbare Spektren von HCA-TiO2-Komplexen. Die Verbreiterung und Rotverschiebung der Peaks nach der Bindung an TiO2 ist auf die elektronische Kopplung zwischen der Carboxylgruppe und TiO2 zurückzuführen und führt zu verringerten LUMO-Energien. Interessanterweise zeigte CA eine breitere und stärkere Absorption im sichtbaren Lichtbereich als PA und FA. Dies kann auf eine direkte Ladungsübertragungsanregung vom Brenzcatechin-π-Niveau zum unteren Ende des TiO2-Leitungsbandes28 zurückzuführen sein, da CA sowohl Brenzcatechin- als auch Carbonsäuregruppen aufweist, die in DSSCs übliche Farbstoffanker sind29. Darüber hinaus wurde die Stärke der Wechselwirkung zwischen dem Farbstoffmolekül und dem TiO2-Cluster (dh die Adsorptionsenergie) berechnet und in Tabelle S1 zusammengefasst. Ein großer negativer Wert weist auf eine effizientere Ladungsübertragung vom Farbstoff zum TiO2-Leitungsband hin.

Berechnete UV-sichtbare Spektren von (a) HCAs und (c) HCA-TiO2-Komplexen und experimentelle UV-sichtbare Spektren von (b) HCAs und (d) HCA-gepfropften mesoporösen TiO2-Filmen.

Abbildung 3a zeigt die berechneten Molekülorbitalenergien der HOMO- und LUMO-Niveaus der HCAs und HCA-TiO2-Komplexe. Der strukturelle Unterschied hatte einen erheblichen Einfluss auf die HOMO-Werte und nicht auf den LUMO. Die zweizähnige Chelatbildung führte zur Stabilisierung des LUMO und damit zu einer Verringerung der HOMO-LUMO-Energielücke. Die berechneten HOMO-Energien waren niedriger als das Redoxpotential von \({I}^{-}/{I}_{3}^{-}\) (− 4,80 eV)30, was sicherstellt, dass die oxidierten Farbstoffe das wiedererlangen können Elektronen aus den Jodidionen und werden regeneriert. Die berechneten LUMO-Energien waren höher als die des Leitungsbandes (CB) von TiO2 (−4,00 eV)30, was darauf hindeutet, dass die Farbstoffe im angeregten Zustand leicht Elektronen in das TiO2-CB injizieren können. Cyclovoltammetrie (CV) wurde verwendet, um die elektrochemischen Eigenschaften und HOMO-LUMO-Energieniveaus aller Verbindungen zu bestimmen. Ihre CV-Diagramme sind in Abb. 3b dargestellt. HOMO-Niveaus wurden aus den ersten Oxidationspotentialen (Eox) der Farbstoffe berechnet, während LUMO-Niveaus aus der Differenz zwischen Eox und Anregungsübergangsenergien (E0−0) ermittelt wurden. Tabelle 1 listet die photophysikalischen und elektrochemischen Eigenschaften der HCAs auf. Es zeigte sich, dass der aromatische Ring mit mehr Substitutionen in CA und FA zu einer Verringerung der HOMO-LUMO-Lückenenergie aufgrund der Stabilisierung der HOMO- und LUMO-Energieniveaus führte.

(a) Berechnete Energieniveaus der HCA-Derivate (PA, FA, CA) und HCA-gepfropfter TiO2-Komplexe und (b) zyklische Voltammogramme der synthetisierten Farbstoffe in EtOH (1 mM) bei einer Scanrate von 100 mV s−1. Als externe Referenz wurde das Paar Ferrocen/Ferrocenium (Fc/Fc+) verwendet (Einschub).

Die photovoltaische Leistung wurde unter zwei verschiedenen Lichtquellen untersucht, nämlich. AM 1,5G simuliertes Licht (100 mW/cm2) und UV-LEDs (365 nm, 115 mW/cm2), wie in Abb. 4a bzw. b dargestellt. Die photovoltaischen Parameter sind in Tabelle 2 aufgeführt. Die UV-Strahlung beträgt etwa 5 % der terrestrischen Sonnenstrahlung, und daher weisen mit HCAs sensibilisierte DSSCs bei Ein-Sonnen-Beleuchtung niedrige PCEs auf. Allerdings können HCAs UV-Photonen sammeln und so die Stromerzeugung unter monochromatischer UVA-Bestrahlung ermöglichen. Es ist zu beachten, dass die Zelle mit nur TiO2 und einem Iodid/Triiodid-Redoxpaar unter UVA-Beleuchtung Strom erzeugen könnte. Dies weist darauf hin, dass TiO2 Photonen aus der UVA-Bestrahlung absorbierte und freie Elektronen für den DSSC-Betrieb erzeugte. Tabelle S2 fasst die Photovoltaik-Parameter als Funktion der UVA-Intensität zusammen. Mit zunehmender Intensität pendelte sich die Leerlaufspannung (Voc) ein und die Kurzschlussstromdichte (Jsc) stieg stetig an, aber der PCE erreichte einen Höhepunkt. Unter den Parametern korreliert Jsc stark mit der Lichtsammeleffizienz (LHE), die vom Extinktionskoeffizienten des Moleküls abhängt. Sie wird durch Integration des Produkts aus der einfallenden Photonenflussdichte und der externen Quanteneffizienz (EQE) der Zelle über den gesamten Wellenlängenbereich erhalten. Die Leistung der DSSCs wurde auch nach einer Alterungsphase bei Raumtemperatur und im offenen Kreislauf gemessen (Abb. S1), und die Photovoltaikparameter bei 1 Sonne und UVA sind in den Tabellen S3 bzw. S4 zusammengefasst. Über einen Zeitraum von 10 Tagen verloren die CA-Zellen (nur TiO2), die mit thermoplastischen Surlyn®-Versiegelungsmitteln versiegelt waren, die eine gewisse Durchlässigkeit gegenüber Sauerstoff und Feuchtigkeit31 aufwiesen, 24 % (55 %) bei 1 Sonne bzw. 16 % (40 %) bei UVA. Abbildung 4c zeigt die EQE-Spektren der mit HCAs sensibilisierten DSSCs. Der signifikante Anstieg des Jsc der CA-Zelle im Vergleich zu den FA- und PA-Zellen kann auf ihre Fähigkeit zurückgeführt werden, mehr Photonen im UVA- und sichtbaren Bereich zu sammeln. Allerdings absorbierten die FA- und PA-Zellen das UVA-Licht selektiv und könnten daher sichtbar transparenter sein als die CA-Zelle. Zusätzlich wurde eine EIS-Analyse durchgeführt, um die Grenzflächen-Ladungsübertragungsprozesse im DSSC zu untersuchen. Nyquist-Diagramme der DSSCs unter Standardbeleuchtungsbedingungen (AM 1,5 G, 100 mW/cm2) sind in Abb. 4d dargestellt. Die beiden Halbkreise, die das Ladungsübertragungsverhalten im Zwischen- und Hochfrequenzbereich anzeigen, können dem Elektronentransfer an der TiO2/Farbstoff/Elektrolyt-Grenzfläche bzw. dem elektrochemischen Ladungstransfer an der Pt/Elektrolyt-Grenzfläche zugeschrieben werden. Die großen Halbkreise im Zwischenfrequenzbereich deuten auf den großen Ladungsübertragungswiderstand (Rtr) bei Ein-Sonnen-Beleuchtung hin. Dies stimmt mit der oben beobachteten Leistung der Photovoltaik überein. Die EIS-Messungen wurden auch wiederholt, um die elektrochemische Stabilität der hergestellten und gealterten DSSCs bei Raumtemperatur zu untersuchen (Abb. S2). Der Halbkreis im Zwischenfrequenzbereich wurde über 10 Tage größer und somit hing der Leistungsabfall mit der TiO2/Farbstoff/Elektrolyt-Grenzfläche zusammen.

JV-Eigenschaften unter (a) Ein-Sonnen-Beleuchtung (AM 1,5 G, 100 mW/cm2) und (b) UVA-Strahlung (365 nm, 115 mW/cm2), (c) EQE von DSSCs, die mit CA, FA und PA sensibilisiert wurden , (d) Nyquist-Diagramme von DSSCs unter Ein-Sonnen-Beleuchtung.

Um sichtbar transparente und farblose Solarzellen zu realisieren, sollten wir einen inhärenten Kompromiss zwischen PCE und sichtbarer Lichtdurchlässigkeit (VLT) in Betracht ziehen, wobei sich VLT 100 % nähert, wenn PCE gegen Null geht. Im Allgemeinen reagiert das menschliche Auge auf Licht zwischen 400 nm (violett) und 700 nm (rot); Daher sollte die Gerätetransparenz (\({\uptau }_{\mathrm{v}}\)) anhand der ISO-Standardmethode (ISO 9050:2003) und der Integration des Transmissionsspektrums gegen das menschliche photopische Sehen bewertet werden die folgende Gleichung32:

wobei \(\uptau \left(\uplambda \right)\), \({\mathrm{D}}_{\uplambda }\), \(\mathrm{V}\left(\uplambda \right)\) , und \(\Delta\uplambda\) sind die spektrale Durchlässigkeit des Geräts, die relative spektrale Verteilung der Lichtart D65, die spektrale CIE-Leuchtkraftfunktion für photopisches Sehen bzw. das Wellenlängenintervall. Abbildung 5a,b zeigen die Transmissionsspektren der HCA-gepfropften TiO2-Filme und der mit HCAs sensibilisierten DSSCs. Die berechneten VLT-Werte sind in Tabelle 3 dargestellt. Die Filme und Zellen zeigten eine geringe Durchlässigkeit bei Wellenlängen von weniger als 400 nm. Ihre Transmission stieg im sichtbaren Bereich rasch an und erreichte bei Wellenlängen über 550 nm 80 % der Filme und 50 % der Zellen. Diese Ergebnisse bestätigen, dass HCAs für UV-selektive transparente Photovoltaik (TPVs) verwendet werden können. Leider hängt die Abnahme der Durchlässigkeit nach der Zellmontage mit den Übertragungsverlusten aufgrund des Pt-basierten Elektrokatalysators und des Iodidelektrolyten zusammen33. Insbesondere der Redoxelektrolyt \({I}^{-}/{I}_{3}^{-}\) absorbiert viele Photonen im Wellenlängenbereich von 300–500 nm.

Fotografien und Transmissionsspektren von (a) farbstoffgepfropften Filmen und (b) DSSCs.

Für die Farbanalyse wurde das Spektrum des durch die Probe durchgelassenen Lichts (S(λ)) unter Verwendung des Transmissionsspektrums T(λ) und des AM 1,5G-Spektrums (Lichtquelle) I(λ) unter Verwendung der Formel S(λ) berechnet ) = T(λ)I(λ). Gemäß der CIE-Empfehlung34,35 wurde das übertragene Spektrum S(λ) dann zur Berechnung der CIE-Normfarbwerte als verwendet

wobei \(\overline{x }\left(\uplambda \right)\), \(\overline{y }\left(\uplambda \right)\) und \(\overline{z }\left(\uplambda \right)\) sind die Farbanpassungsfunktionen des CIE 1931-Standardbeobachters. Die CIE 1931 (x, y)-Farbkoordinaten sind wie folgt definiert:

Obwohl die CIE 1931-Chromatizität am häufigsten für die kolorimetrische Spezifikation verwendet wird, ist der Farbraum wahrnehmungsmäßig uneinheitlich36,37. Die einheitliche Chromatizitätsskala von CIE 1976 wurde daher durch mathematische Konvertierung der x- und y-Chromatizitätskoordinaten in u′, v′ wie folgt erstellt:

In Abb. 6 sind die Farbkoordinaten des durchgelassenen Lichts im Farbdiagramm CIE 1931 (x, y) und CIE 1976 (u′, v′) aufgetragen. Als Referenz wurden auch die Koordinaten des AM 1.5G-Lichts angegeben. Die CIE 1976-Chromatizität ist wahrnehmungsmäßig einheitlich und eignet sich daher besser zur Schätzung der Größe des Farbunterschieds zwischen Zellen.

Farbkoordinaten von (a) photoanodischen Filmen (nur TiO2, CA, FA, PA und N719) und (b) ihren Solarzellen, aufgetragen auf dem CIE 1931 (x, y) und dem CIE 1976 (u′, v′) Farbdiagramm. Als Referenzlichtquelle ist auch AM 1.5G enthalten.

Mithilfe des CIE-Kolorimetriesystems wurden dann zwei Gütezahlen zur Beschreibung der Farbqualitäten des durchgelassenen Lichts berechnet: die korrelierte Farbtemperatur (CCT) und die Farbdifferenz. CCT ist ein Maß für das Erscheinungsbild der Lichtfarbe, definiert als die Temperatur eines schwarzen Strahlers, dessen Farbpunkt dem Farbpunkt des Lichts am nächsten kommt. Eine niedrige CCT (weniger als 3500 K) entspricht orangefarbenem Licht, während eine hohe CCT (größer als 5500 K) bläulichem Licht entspricht38. Als nächstes wurde der Chromatizitätsunterschied zur ursprünglichen Lichtquelle (AM 1,5G) berechnet, um zu charakterisieren, wie sich das Licht veränderte, während es durch die Probe durchgelassen wurde. In der CIE 1976 (u′, v′)-Chromatizität wurde der euklidische Abstand (Δu′v′) zwischen den Chromatizitätskoordinaten des durchgelassenen Lichts und dem AM 1,5G-Licht (u′ = 0,2062, v′ = 0,4783) berechnet. Tabelle 4 listet die Farbkoordinaten (x, y), (u′, v′), CCT und Farbunterschied (Δu′v′) des durchgelassenen Lichts auf.

Im Fall der Filme betrugen die CCTs der CA- und FA-Zellen 4615 K bzw. 4724 K, was relativ nahe an denen der reinen TiO2-Zelle (4825 K) lag. Im Gegensatz dazu waren die CCTs der PA- und N719-Zellen mit 4229 K bzw. 4116 K niedrig. Was den Farbunterschied betrifft, so war die Abweichung von der ursprünglichen Lichtquelle bei FA (0,0160) am geringsten und nahm in der Größenordnung von CA (0,0192), N719 (0,0252) und PA (0,0299) zu. Bei der Herstellung als Geräte zeigten die CA-, FA- und PA-Zellen ähnliche CCTs und Farbunterschiede im Bereich von 3729 bis 3970 K bzw. 0,0432 bis 0,0469. Interessanterweise waren die CCTs und Farbunterschiede der HCA-Zellen mit denen der reinen TiO2-Zelle vergleichbar, die die Werte 4063 K bzw. 0,0400 aufwies. Die N719-Zelle hingegen zeigte einen niedrigeren CCT (3148 K) und eine größere Farbverschiebung (0,0663) gegenüber der ursprünglichen Lichtquelle und ließ ein orangefarbenes Licht durch.

Obwohl das Licht, das durch die HCA-sensibilisierten DSSCs dringt, farblos ist, vergleichbar mit der reinen TiO2-Zelle, sollte auch der Farbwiedergabeindex (CRI) angegeben werden, um ihre Farbqualität besser zu verstehen. Im Gegensatz zu den oben angegebenen Gütezahlen berücksichtigt der CRI nicht die Farbe des durchgelassenen Lichts selbst. Es beschreibt vielmehr das farbliche Erscheinungsbild von im Durchlicht beleuchteten Objekten. Der CRI einer Leuchte ist die umfassende Messung ihrer Fähigkeit, die Farben von Objekten anhand von 15 Testfarbmustern (TSC01 bis TSC15)39 zu reproduzieren. Sie wird ermittelt, indem die Farbwiedergabe des durchgelassenen Lichts mit der eines Referenzschwarzkörpers mit derselben Farbtemperatur verglichen wird. Der allgemeine CRI (Ra, Durchschnitt von R1 bis R8) wurde durch Mittelung der Ergebnisse der ersten acht Farbproben berechnet. Diese acht Muster (TSC01 bis TSC08) entsprechen ungesättigten und Pastellfarben. R9–R15 sind spezielle CRIs für Rot, Gelb, Grün, Blau, Hautton, Olivgrün bzw. asiatische Hautfarben. Tabelle 5 listet den allgemeinen CRI (Ra) und die speziellen CRIs (R9–R15) des Lichts auf, das durch die Filme und Geräte dringt. Abbildung 7 vergleicht die Farbkoordinaten der ersten acht Farbproben (TSC01 bis TSC08), die vom Durchlicht der Geräte beleuchtet werden, und dem Referenzschwarzkörper. Die Farbverschiebungsrichtungen wurden auf der CIELAB-Farbtafel aufgetragen.

Farbkoordinaten der acht Testfarbproben (TSC01 bis TSC08), beleuchtet durch Licht, das durch die HCA-Zellen (CA, FA und PA) und die N719-Zelle (weiße Punkte) sowie den Referenzschwarzkörper (schwarze Punkte) übertragen wird.

Je höher der CRI, desto besser kann die Lichtquelle Farben präzise wiedergeben. Ein CRI von 100 stellt die beste Leistung einer Leuchte dar, während ein niedriger CRI-Wert dazu führen kann, dass einige Objektfarben unnatürlich und matt wirken. Lichtquellen mit einem CRI von mehr als 85 gelten als gut für die Farbwiedergabe40. Ein hoher CRI-Wert ist besonders wichtig für farbempfindliche Anwendungen und Umgebungen, in denen visuelles Erscheinungsbild und Farbgenauigkeit für Unternehmen wichtig sind. Im Allgemeinen zeigten HCA-sensibilisierte DSSCs (CA, FA und PA) und die N719-Zelle eine hervorragende Fähigkeit zur Farbwiedergabe. In Bezug auf Ra zeigten die FA- und N719-Zellen im Vergleich zu den CA- und PA-Zellen eine etwas geringere Wiedergabefähigkeit für die Farbproben TSC03, TSC04, TSC07 und TSC08 (siehe Abb. 7). Die von der reinen TiO2-Zelle beleuchteten Farbkoordinaten sind auch in Abb. S3 dargestellt, was bestätigt, dass es keinen merklichen Unterschied in der Ra-Leistung zwischen den HCA-Zellen (CA, FA und PA) und der reinen TiO2-Zelle gibt. Unter den speziellen CRIs zeigten R9 und R12 niedrige Werte für die HCA-Zellen (CA, FA und PA) und die N719-Zelle. R9 und R12 entsprechen der Fähigkeit einer Lichtquelle, gesättigte rote bzw. blaue Objekte anzuzeigen. Daher ist bei der Verwendung von HCA-sensibilisierten DSSCs und N719-Zellen in Kunstgalerien oder Museen, in denen rote und blaue Farbtöne vorherrschen, Vorsicht geboten. Insbesondere das von den FA-, PA- und N719-Zellen übertragene Licht ergab eine schlechte Rotwiedergabe mit deutlicher Mattierung (R9 ≤ 75). Daher wird die Verwendung dieser Zellen in medizinischen Bereichen nicht empfohlen, wo es wichtig ist, die Farben von Gewebe und Blut genau wiederzugeben.

Wir untersuchten die spektroskopischen, elektrochemischen und kolorimetrischen Eigenschaften von Hydroxyzimtsäurederivaten, die selektiv UVA-Licht absorbieren, und verifizierten ihre Verwendung als Photosensibilisatoren für UV-selektive und farblose DSSCs. Die DSSCs zeigten einen PCE von 0,22–0,38 % unter AM 1,5G-Beleuchtung (100 mW/cm2) und 3,40–3,62 % unter UVA (365 nm, 115,22 mW/cm2), mit einem entsprechenden VLT von 49,07–43,72 % und einem Ra von 93–90. Kommerziell erhältliche Derivate der Hydroxyzimtsäure sind vielversprechende Kandidaten für den Einsatz in der Entwicklung wellenlängenselektiver und sichtbar transparenter Solarzellen. Wir stellen derzeit kostengünstige und großflächige DSSCs mit HCAs für Photovoltaikfenster her und erforschen die Co-Sensibilisierung von UV- und NIR-absorbierenden Farbstoffen mit komplementären Absorptionsspektren für panchromatische DSSCs.

Theoretische Berechnungen von drei Hydroxyzimtsäuren (Kaffeesäure, Ferulasäure und p-Cumarsäure) wurden mit dem Softwarepaket Gaussian 0941 durchgeführt. Für DFT-Berechnungen wurden die grundzustandsoptimierten Strukturen der einzelnen Moleküle und des molekülgebundenen TiO2 auf der B3LYP-Ebene42 mit dem 6-31G(d,p)-Basissatz für C-, H-, O- und N-Atome und dem LANL2DZ erhalten Basissatz für das Ti-Atom43. Für TDDFT-Berechnungen wurden die vertikalen elektronischen Anregungsenergien und Oszillatorstärken für die niedrigsten 20 Übergänge in den grundzustandsoptimierten Strukturen unter Verwendung der CAM-B3LYP-Funktion und des 6–311 + + G(d,p)-Basissatzes44 berechnet. Der Solvatisierungseffekt (Ethanol, ε = 24,852) wurde sowohl für den Grundzustand als auch für den angeregten Zustand unter Verwendung der SCRF-Methode (Self-Consistent Reaction Field) basierend auf Tomasis polarisierbarem Kontinuumsmodell (PCM)45 berücksichtigt.

Kaffeesäure (CA), Ferulasäure (FA), p-Cumarsäure (PA) und andere Reagenzien wurden von Merck gekauft und ohne weitere Reinigung verwendet.

Die photophysikalischen und elektrochemischen Eigenschaften der UV-absorbierenden Verbindungen wurden gemäß unseren vorherigen Protokollen6 bestimmt. UV-sichtbare Absorptions- und Transmissionsspektren wurden mit einem UV-2600 240 V EN-Spektrophotometer (Shimazu, Japan) aufgezeichnet. CV wurde mit einer Scanrate von 100 mV/s unter Verwendung eines Potentiostaten/Galvanostaten B22104 (CompactStat.e, Ivium Tech., Niederlande) durchgeführt. Es wurde eine Drei-Elektroden-Zelle bestehend aus einer Pt-Scheiben-Arbeitselektrode, einer Pt-Draht-Gegenelektrode und einer Ag/Ag+-Referenzelektrode verwendet. Als externe Referenz wurde ein Ferrocen/Ferrocenium-Paar (Fc/Fc+) verwendet. Die Lösungen wurden unter Verwendung von trockenem EtOH mit 0,1 M Tetrabutylammoniumperchlorat (TBAP) als Leitelektrolyt hergestellt. Die Lösungen wurden 15 Minuten lang mit Stickstoffgas (N2) gespült, bevor die elektrochemischen Daten aufgezeichnet wurden.

Unsere DSSC-Herstellungsverfahren wurden durch die vorherigen Berichte motiviert12,13,14,15. Transparente und leitfähige Glassubstrate aus fluordotiertem Zinnoxid (FTO) (TEC 7, Pilkington, 2,2 mm dick, Schichtwiderstand = 8 Ω/sq) wurden nacheinander mit Aceton, 2-Propanol und entionisiertem Wasser gereinigt und dann eingebrannt 10 Min. auf einer Heizplatte bei 150 °C erhitzen. Die leitfähigen Substrate wurden 30 Minuten lang mit einer wässrigen TiCl4-Lösung (40 mM) bei 75 °C vorbehandelt, mehrmals mit entionisiertem Wasser gespült und unter einem N2-Gasstrom getrocknet. Die TiO2-Paste (Solaronix, Ti-Nanoxide T/SP) wurde im Siebdruckverfahren auf das Glassubstrat aufgetragen und die Endfläche der TiO2-Photoanode betrug 0,25 cm2. Die siebgedruckten Filme wurden 30 Minuten lang bei 300 °C und dann 1 Stunde lang kontinuierlich bei 575 °C in einem Muffelofen (KSL-1100X, MTI Corporation, USA) gesintert. Nach dem Abkühlen auf Raumtemperatur (~ 20 °C) und der Behandlung mit O2-Plasma wurden die TiO2-Photoanoden 30 Minuten lang in die wässrige TiCl4-Lösung (40 mM) bei 75 °C getaucht, mit entionisiertem Wasser gespült und dann auf 550 °C erhitzt 30 Min. auf einer heißen Platte erhitzen. Die Photoanoden wurden dann 24 Stunden lang in eine 0,5 M farbstoffhaltige EtOH-Lösung von CA, FA bzw. PA getaucht. Die Farbstoffkonzentration und die Eintauchzeit wurden für die Photovoltaikleistung optimiert (Abb. S4). Zur Vorbereitung der Gegenelektroden (CEs) wurden zwei Löcher in andere FTO-Gläser gebohrt. Sie wurden außerdem mit Aceton, 2-Propanol und entionisiertem Wasser ultraschallgereinigt und anschließend 10 Minuten lang bei 150 °C gebrannt. Eine Lösung von Chloroplatinsäure (H2PtCl6) in 2-Propanol wurde durch Schleuderbeschichtung auf die leitfähigen Substrate aufgetragen, gefolgt von einer thermischen Reduktion bei 425 °C für 1 Stunde im Muffelofen. Für DSSCs wurden die farbstoffgepfropfte Photoanode und das Pt-CE mit einer 25 µm dicken thermoplastischen Folie (Surlyn™, Solaronix, Schweiz) zusammengebaut und dann durch Erhitzen versiegelt. Ein flüssiger Elektrolyt auf Idodidbasis (AN-50, Solaronix, Schweiz) wurde durch die vorgebohrten Löcher injiziert, die dann mit einer 60 µm dicken thermoplastischen Folie (Surlyn™, Solaronix, Schweiz) und einem Deckglas versiegelt wurden. Für Photovoltaikmessungen und Stabilitätstests wurden fünf DSSCs jedes Farbstoffs hergestellt.

Die Photovoltaikleistung der DSSCs wurde gemäß unseren vorherigen Protokollen6 bewertet. Die photovoltaischen Parameter wurden unter Verwendung eines Solarzellen-IV-Messsystems (K3000 LAB, McScience, Korea) unter Standardbeleuchtungsbedingungen (AM 1,5 G, 100 mW/cm2) und 365-nm-UV-LEDs (MK3005P, TNE Tech Co., Ltd, Korea). Die externe Quanteneffizienz (EQE) wurde aufgezeichnet, um die spektrale Reaktion der DSSCs mithilfe eines Solarzellen-EQE-Testsystems (K3100, McScience, Korea) zu bewerten. Messungen der elektrochemischen Impedanzspektroskopie (EIS) wurden mit einem Frequenzganganalysator (CompactStat.h, Ivium Tech, Niederlande) durchgeführt. Ein sinusförmig moduliertes Wechselstrompotential mit einer Amplitude von 10 mV wurde über einen Frequenzbereich von 0,1 Hz bis 500 kHz bei einem Vorspannungspotential von Null angelegt. Die im Dunkeln und unter Ein-Sonnen-Beleuchtung aufgezeichneten Spektren wurden mithilfe eines geeigneten Ersatzschaltbildmodells analysiert, das in einer komplexen nichtlinearen Regressionssoftware der kleinsten Quadrate (ZView®, Scribner Associates Inc., USA) erstellt wurde. Der Stabilitätstest wurde durch wiederholte Photovoltaik- und EIS-Messungen nach der Alterung durchgeführt.

Alle während dieser Studie generierten oder analysierten Daten sind in diesem veröffentlichten Artikel und seiner ergänzenden Informationsdatei enthalten.

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Diese Forschung wurde durch ein Stipendium des Basic Science Research Program der National Research Foundation of Korea (NRF) unterstützt, das vom Ministerium für Wissenschaft und IKT (MSIT) der koreanischen Regierung (NRF-2021R1A2C2011893) und dem Korea Institute of Energy Technology finanziert wurde Evaluierungs- und Planungsstipendium (KETEP), finanziert vom Ministerium für Handel, Industrie und Energie (MTIE) von Korea (Nr. 20193020010440) und vom Forschungsstipendium der Chung-Ang-Universität im Jahr 2020.

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Kyungah Choi

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ADW: Experimente, Geräteherstellung, Validierung, formale Analyse, Schreiben – Originalentwurf. DH: Theoretische Berechnung, Validierung, formale Analyse, Schreiben – Originalentwurf. DXL: Geräteherstellung, Untersuchung, Visualisierung, Schreiben, Überprüfen und Bearbeiten. KC: Farbanalyse, Visualisierung, Schreiben – Originalentwurf. JH Konzeptualisierung, Supervision, Projektverwaltung, Finanzierungsakquise, Schreiben, Überprüfen und Bearbeiten.

Korrespondenz mit Kyungah Choi oder Jongin Hong.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Wulansari, AD, Hayati, D., Long, DX et al. Hydroxyzimtsäure-Derivate für UV-selektive und sichtbar transparente Farbstoffsolarzellen. Sci Rep 13, 3235 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-022-17236-6

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Eingegangen: 13. Februar 2022

Angenommen: 22. Juli 2022

Veröffentlicht: 24. Februar 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-17236-6

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