Adsorptions-, thermodynamische und quantenchemische Untersuchungen einer ionischen Flüssigkeit, die die Korrosion von Kohlenstoffstahl in Chloridlösungen hemmt

Wissenschaftliche Berichte Band 12, Artikelnummer: 12536 (2022) Diesen Artikel zitieren

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Der Zweck dieser Arbeit liegt in der Verwendung ionischer Flüssigkeiten als Korrosionsinhibitoren, da in einigen Ölfeldern die Löslichkeit von Korrosionsinhibitoren schwierig ist und diese Materialien mit Wasser mischbar sein können und somit eine Lösung für solche Probleme in der Industrie bieten. Der zweite Zweck betrifft die geringere Toxizität dieser Verbindungen im Vergleich zu den gängigsten Korrosionsinhibitoren. Die Studie befasste sich mit der Korrosionshemmleistung der ionischen Flüssigkeit 1-Butyl-3-methylimidazoliumtrifluormethylsulfonat ([BMIm]TfO) für Kohlenstoffstahl in 3,5 %igen NaCl-Lösungen. Die Studie umfasste elektrochemische, Adsorptions- und quantenchemische Untersuchungen. Die Ergebnisse zeigten, dass [BMIm]TfO als vielversprechender Korrosionshemmer angesehen werden kann und die Hemmwirkung mit steigender Konzentration zunimmt. Der beobachtete Hemmeffekt kann mit der Adsorption der ionischen Flüssigkeitsspezies und der Bildung von Schutzfilmen auf der Oberfläche in Zusammenhang gebracht werden. Der Adsorptionsmodus folgt der Langmuir-Adsorptionsisotherme. Die Polarisationsergebnisse zeigten, dass die ionische Flüssigkeit [BMIm]TfO als gemischter Inhibitor fungiert. Die Abhängigkeit des Korrosionseinflusses von der Temperatur bei Vorhandensein und Fehlen von [BMIm]TfO wurde im Temperaturbereich von 303–333 K anhand von Polarisationsdaten nachgewiesen. Aktivierungsparameter wurden ermittelt und diskutiert. Die beobachtete Hemmleistung von [BMIm]TfO wurde mithilfe einer quantenchemischen Studie mit den elektronischen Eigenschaften der ionischen Flüssigkeit korreliert.

Korrosion ist ein ernstes und äußerst kostspieliges Problem, insbesondere in Petrochemie- und Erdölproduktionsbetrieben1,2. Neben dem hohen Potenzial für den Einsatz fortschrittlicherer korrosionsbeständiger Komponenten sind Geschiebeböden aus Kohlenstoffstahl das Hauptmaterial, das für den Bau der riesigen Pipeline in den verschiedenen Rohölverarbeitungsstufen wie Förderung, Übertragung und Lagerung verwendet wird. Kohlenstoffstahlrohre wurden in großem Umfang eingesetzt Transport von Gasen und Flüssigkeiten3,4. Eine der aggressivsten Umgebungen bei Erdölproduktions- und Ölraffinierungsprozessen ist die Salzwasserumgebung, die unterschiedliche Mengen an gelösten Salzen, insbesondere Natriumchlorid, enthält5,6. Der auf der Oberfläche gebildete schützende Oxidfilm kann sich durch das Vorhandensein von Chloridionen aufgrund einer aggressiven Umgebung verschlechtern7,8.

Um die schädlichen Korrosionsauswirkungen zu reduzieren, können verschiedene Korrosionsminderungssysteme angewendet werden. Unter den konventionellen Techniken zur Korrosionsminderung bietet der Einsatz umweltfreundlicher Inhibitoren Vorteile wie z. B. hohe Durchführbarkeit, hohe Effizienz und Minimierung der Umweltgefahren9. In jüngster Zeit haben sich ionische Flüssigkeiten als wirksame, umweltfreundliche Inhibitoren für die Korrosion verschiedener Arten von Metallen und Legierungen in korrosiven Umgebungen wie basischen, sauren oder salzigen Lösungen erwiesen10,11. Aufgrund ihrer sperrigen Struktur und der Anwesenheit von Heteroatomen gelten ionische Flüssigkeiten als potenzielle Korrosionsinhibitoren12.

Ionische Flüssigkeiten haben aufgrund ihrer Fähigkeit zum adsorbierenden Kontakt mit der Oberfläche im Allgemeinen eine vielversprechende Korrosionshemmungstendenz, wodurch Schutzschichten gegen korrosive Medien gebildet werden. Generell zeigt die Mehrzahl der ionischen Flüssigkeiten diese Tendenz. Die Art der in ionischen Flüssigkeiten vorhandenen Kationen und Anionen hat einen direkten Einfluss auf die Adsorptions- und Inhibitionseffizienz, die mit diesen Flüssigkeiten erreicht werden kann. In einer aktuellen Studie haben wir gezeigt, dass die ionische Flüssigkeit 1-Butyl-1-methylpyrrolidiniumtrifluormethylsulfonat ([BMP]TfO) als bifunktionaler Inhibitor sowohl für die Korrosion von Kohlenstoffstahl in Chloridlösungen als auch für das Wachstum von Bakterien dienen kann. [BMP]TfO hemmt beide Arten von Korrosion13. Es konnte außerdem gezeigt werden, dass die ionischen Flüssigkeiten 1-(2-Hydroxyethyl)-3-methylimidazoliniumchlorid und 1-Ethyl-3-methylimidazoliniumchlorid wirksame Korrosionsinhibitoren und Biozide sind. Diese Ergebnisse wurden in der Zeitschrift Ionic Liquids14 veröffentlicht. Es wurde gezeigt, dass die Integration der Hydroxygruppe in das Imidazoliumkation die korrosionshemmende Wirkung verstärkt15. In dieser Arbeit wurde die Korrosionshemmleistung der ionischen Flüssigkeit [BMIm]TfO für Kohlenstoffstahl in 3,5 %igen NaCl-Lösungen demonstriert. Die Studie umfasste elektrochemische, Adsorptions- und quantenchemische Untersuchungen.

Hochreines [BMIm]TfO wurde von Io.Li.Tec.Co., Deutschland, bezogen und wie erhalten verwendet. Für die Standardverfahren der Korrosionsmessungen wurden Kohlenstoffstahlproben mit den Abmessungen (5,6 cm L, 2,7 cm B und 0,5 cm T) verwendet. Vor der Verwendung wurden die Stahlcoupons mit geeignetem Schmirgelpapier abgeschliffen, um eine homogene Oberfläche zu erhalten. Als simulierte korrosive Umgebung wurde eine aggressive Lösung von 3,5 % NaCl hergestellt. Es wurden unterschiedliche Konzentrationen der verwendeten ionischen Flüssigkeit (25, 50, 100, 200 und 500 ppm) verwendet und verschiedene Temperaturen von 303, 313, 323 und 333 K angewendet.

Für die elektrochemischen Messungen wurde eine gemeinsame Zelle verwendet, die mit einer Referenzelektrode – einer gesättigten Kalomel-Referenzelektrode (SCE), einer Gegenelektrode (CE) aus Platin und der Arbeitselektrode (WE) aus Kohlenstoff und Stahl – ausgestattet war. Alle elektrochemischen Tests wurden mit einem Volta lab 40 Potentiostat PGZ 301 durchgeführt. Polarisationsexperimente wurden durchgeführt, indem das Elektrodenpotential mit einer Rate von 2 mVs−1 abgetastet und der Strom aufgezeichnet wurde. Alle Polarisationsdaten wurden mit den in der Volta Master 4-Software implementierten Anpassungstools durch die Tafel-Extrapolationsmethode angepasst. Für die elektrochemischen Impedanzmessungen wurde der Frequenzbereich von 100 kHz–0,05 Hz mit einer Amplitudenspitze von 10 mV unter Verwendung eines Wechselstromsignals angewendet. Die Impedanzkurven wurden mit der Software ZSimpWin3.60 angepasst. Für Gewichtsverlustmessungen wurden rechteckige Stahlproben mit den Abmessungen 3 cm × 5 cm × 0,05 cm verwendet. Die Eintauchzeit betrug 6 Stunden in 3,5 % NaCl bei verschiedenen Temperaturen in Abwesenheit und Gegenwart unterschiedlicher Konzentrationen von [BMIm]TfO.

Zur Untersuchung der Morphologie der Elektroden wurde ein Rasterelektronenmikroskop, JEOL Modell JSM-53000, eingesetzt. Die quantenchemischen Untersuchungen wurden mit MP2-Funktional mit einem 3–21 G (d,p)-Basissatz durchgeführt. Die Energien des hochbesetzten Molekülorbitals (EHOMO) und des niedrigen unbesetzten Molekülorbitals (ELUMO) wurden geschätzt. Darüber hinaus wurde die Energielücke zwischen LUMO und HOMO (ΔE) bestimmt16.

Die Kurven in Abb. 1 zeigen potentiodynamische Polarisationsreaktionen von Kohlenstoffstahl in 3,5 % NaCl-Lösungen, die frei sind und unterschiedliche Mengen an [BMIm]TfO enthalten. Die aus den Polarisationskurven erhaltenen Parameter, Korrosionsströme und -potentiale (icorr bzw. Ecorr), Korrosionsrate (CR), Inhibitionseffizienz basierend auf der Korrosionsstromdichte (EFicorr%) und Effizienz basierend auf der Korrosionsrate (EFCR %), Die kathodische Tafel-Steigung (bc) und die anodische Tafel-Steigung (ba) sind in Tabelle 1 dargestellt. Wie in Abb. 1 gezeigt, zeigt die in Abwesenheit von [BMIm]TfO aufgezeichnete Polarisationskurve einen aktiven Trend, da der Strom mit der Bewegung steil ansteigt Potenzial. Zusätzlich zum Inhibitor der ionischen Flüssigkeit wurde ein leichter Einfluss auf den kathodischen Zweig der Kurve festgestellt. Allerdings wurde ein deutlicher Effekt auf den anodischen Zweig festgestellt. Sowohl die kathodische als auch die anodische Kurve verschieben sich bei Zugabe von [BMIm]TfO zu negativeren bzw. positiveren Potentialen, was den hemmenden Einfluss verdeutlicht.

Potentiodynamische Polarisationskurven für Kohlenstoffstahl in einem 3,5 % NaCl-Medium mit und ohne unterschiedliche Konzentrationen von [BMIm]TfO.

Wenn der Gehalt an [BMIm]TfO zunimmt, nimmt die Stromdichte ab und anschließend verringert sich die Korrosionsrate (Tabelle 1). Die höchste Inhibitionseffizienz betrug 75 % für die Inhibitorkonzentration von 800 ppm. Der beobachtete Hemmungseinfluss ist auf die Bildung einer Schutzschicht aufgrund der Adsorption der ionischen Flüssigkeitsspezies auf der Elektrodenoberfläche zurückzuführen. Diese Schicht isoliert die Oberfläche von der korrosiven Umgebung, was wiederum zu der beobachteten Hemmung führt. Das Ausmaß der Oberflächenbedeckung (Ɵ) mit [BMIm]TfO wurde geschätzt. Der Grad der Oberflächenbedeckung steigt mit zunehmendem [BMIm]TfO-Gehalt im Elektrolyten. Im untersuchten Konzentrationsbereich von [BMIm]TfO wurde keine vollständige Abdeckung der Elektrodenoberfläche durch die ionische Flüssigkeitsspezies erreicht.

Die Abhängigkeit der korrosionshemmenden Wirksamkeit von [BMIm]TfO von der Konzentration und Temperatur wurde untersucht. Abbildung 2a zeigt die Änderung der Hemmwirkung mit der Konzentration von [BMIm]TfO bei verschiedenen Temperaturen. Wie zu sehen ist, steigt die Hemmwirkung mit steigender [BMIm]TfO-Konzentration bei allen Temperaturen. Abbildung 2b zeigt die Abhängigkeit der Inhibitionseffizienz von der Temperatur des Elektrolyten bei verschiedenen Konzentrationen von [BMIm]TfO. Es ist ersichtlich, dass bei ein und derselben Konzentration von [BMIm]TfO die Wirksamkeit der Korrosionshemmung mit zunehmender Temperatur abnimmt. Bei höheren Konzentrationen von [BMIm]TfO nimmt das Ausmaß des negativen Einflusses der Temperatur auf die Inhibitionseffizienz ab17.

Die Abhängigkeit der Inhibitionseffizienz von [BMIm]TfO von der Korrosion von Kohlenstoffstahl in 3,5 % NaCl-Lösungen als Funktion von (a) Temperatur und (b) Konzentration.

Die Korrosionshemmleistung von [BMIm]TfO wurde mithilfe der Technik der elektrochemischen Impedanzspektroskopie (EIS) untersucht. Abbildung 3 zeigt die Nyquist-Diagramme der Kohlenstoffstahlelektrode im Test ohne Elektrolyt und mit unterschiedlichen Konzentrationen an [BMIm]TfO. Wie in Abb. 3 dargestellt, zeigen die Diagramme unvollständige kapazitive Schleifen. Je höher der Schleifendurchmesser, desto deutlicher ist die Korrosionsbeständigkeit18. Durch die Zugabe von [BMIm]TfO erhöht sich der Durchmesser, was auf seine hemmende Wirkung auf die Korrosion von Kohlenstoffstahl im Testelektrolyten hinweist. Dies ist auf die Adsorption und Bildung eines Schutzfilms der ionischen Flüssigkeit auf der Elektrodenoberfläche zurückzuführen. Dieser Film maskiert die Oberfläche, was zu einer Verringerung des Korrosionsangriffs führt, was durch die Verringerung der geschätzten Doppelschichtkapazität Cdl, Tabelle 2, belegt wird. Außerdem nehmen die Werte von (RS), (RP1) und (RP2) zu Der Gehalt an [BMIm]TfO steigt19.

Typische Nyquist-Diagramme für Kohlenstoffstahl in 3,5 % NaCl ohne und mit unterschiedlichen Konzentrationen von [BMIm]TfO.

Das zur Anpassung der Nyquist-Diagramme verwendete Ersatzschaltbild ist in Abb. 4 dargestellt. Die Werte der geschätzten EIS-Parameter sind in Tabelle 2 zusammengestellt. Zu den Parametern gehören der Lösungswiderstand (Rs), das Konstantphasenelement (Q) und der Polarisationswiderstand zwischen der Oberfläche und dem gebildeten Film während des Eintauchens in den Testelektrolyten (Rp1), die Kapazität der Doppelschicht (Cdl) und die Korrosionsbeständigkeit an der Grenzfläche zwischen Oberflächenfilm und Elektrolyt (Rp2).

Das Ersatzschaltbildmodell passte die Daten der elektrochemischen Impedanzspektroskopie (EIS) an.

Adsorptionsisothermenstudien wurden durchgeführt, um die Art der Wechselwirkung der ionischen Flüssigkeitsspezies mit der Kohlenstoffstahloberfläche zu untersuchen. Mehrere Adsorptionsisothermen können die Beziehung zwischen dem Ausmaß der Oberflächenbedeckung und dem Gehalt an adsorbierten Spezies beschreiben, beispielsweise Langmuir-, Freundlich- und Temkin-Isothermen. Es wurde festgestellt, dass die adsorptive Wechselwirkung von [BMIm]TfO der Langmuir-Isotherme gehorcht. Die Langmuir-Adsorptionsisotherme kann in der folgenden Gleichung definiert werden: (1)20.

Dabei ist (θ) der Oberflächenbedeckungsgrad (zuvor aus EIS- und PDP-Messungen erhalten), (Cinb) die Konzentration von [BMIm]TfO und (Kads) die Adsorptionsgleichgewichtskonstante.

Die Darstellung der Langmuir-Beziehung zwischen Cinb/θ und Cinb ergibt signifikante Geraden mit einem Korrelationskoeffizienten von Eins und einem durchschnittlichen Steigungswert von 1,35, Abb. 5a. Somit ist es ein Beweis dafür, dass die ionischen Flüssigkeitsspezies ohne jegliche Nebenwechselwirkungen adsorbiert werden18. Die Gleichgewichtskonstante für die [BMIm]TfO-Adsorption (Kads) wurde unter Verwendung des Schnittpunkts der Linie Cinb/θ versus Cinb berechnet, Tabelle 3. Folglich wurde der Kads-Wert verwendet, um die freie Standardenergie der Adsorption (ΔG°ads) basierend auf abzuschätzen Gl. (2):

Langmuir- (a) und Temkin-Isothermen (b) für die Adsorption der ionischen Flüssigkeit auf dem Kohlenstoffstahl in 3,5 %igen NaCl-Lösungen.

Dabei sind R, T und 55,5 die Gaskonstante, die Temperatur des Systems und die molare Konzentration der Wassermoleküle. Die Werte von ∆Goads wurden für den Inhibitor der ionischen Flüssigkeit bei verschiedenen Temperaturen bestimmt, wie in Tabelle 3 gezeigt. Es ist ersichtlich, dass die hohen negativen Werte von ∆Goads mit der impulsiven Adsorptionsleistung von [BMIm]TfO auf der Oberfläche korrelieren und sich auf die beziehen Stabilitätszustand der adsorbierten Schicht. Dieses Verhalten weist auf die intensive Wechselwirkung zwischen den Bestandteilen der ionischen Flüssigkeit und der Elektrodenoberfläche21 hin. Als allgemeines Konzept sind die Werte von ∆Goads bis zu − 20 kJ mol−1 mit der elektrostatischen Wechselwirkung der geladenen Verbindungen mit der geladenen Oberfläche verbunden, bei der der Adsorptionsprozess in diesem Fall nur physikalisch ist. Mit steigenden Werten von ∆Goads über − 40 kJ mol−1 kommt es zur chemischen Adsorption22.

Aus den erhaltenen Messungen geht hervor, dass die Werte von ∆Goads im Temperaturbereich von 303 bis 333 K bei −31 kJ mol−1 stabilisiert wurden. Dies weist darauf hin, dass die Adsorption ionischer Flüssigkeitsspezies eine typische physikalische Sorption ist. Die Ergebnisse zeigen, dass die Adsorption der Spezies der ionischen Flüssigkeit, typischerweise des Imidazolium-Kations, physikalisch und elektrostatisch über die Wechselwirkung zwischen dem Imidazolium-Kation und den geladenen Zentren auf der Elektrodenoberfläche erfolgt. Die spontane Art der Adsorption der ionischen Flüssigkeitsspezies auf der Oberfläche wird durch die negativen Werte von ∆Goads23 angezeigt. Die Adsorptionswärme ∆Hoads wurde ebenfalls aus der Van't-Hoff-Gleichung geschätzt. (3):

Durch Auftragen der Beziehung zwischen ln Kads gegen 1/T erhält man eine gerade Linie, wie in Abb. 5b dargestellt. Die Steigung der erhaltenen Linie entspricht (− ∆Hoads/R), wobei der Adsorptionswärmewert (∆Hoads) nahezu dem Standard-Adsorptionswärmewert gemäß den Testverfahren20 entspricht. Aus der Thermodynamik kann die Standardentropie der Adsorption (∆Soads) mithilfe der Gleichung ermittelt werden. (4):

Die berechneten thermodynamischen Parameter (∆Goads, ∆Hoads und ∆Soads) sind in Tabelle 3 zusammengestellt. Es ist ersichtlich, dass der ∆Hoads-Wert negativ ist (− 73 KJ mol−1), was auf den Einfluss der [BMIm]TfO-Adsorption auf der Oberfläche hinweist . Bei Betrachtung der in Tabelle 3 aufgeführten Werte von (∆Soads) ist es offensichtlich, dass der ∆Soads-Wert das negative Vorzeichen hat (− 162 J mol−1 K−1). Das negative Signal von ∆Soads kann mit gelöstem Medium korreliert werden, was im Allgemeinen als Wachstum der Unordnung nachgewiesen wird, da sich die Reaktanten in effiziente Komplexe verwandeln. Darüber hinaus kann die beobachtete Art und Weise durch den Substitutionsmechanismus von mehr Wassermolekülen während des Adsorptionsprozesses der ionischen Flüssigkeit auf der Oberfläche erklärt werden24.

Zusätzlich zu den thermodynamischen Untersuchungen ist das kinetische Aktivierungsmodell auch eine wichtige Technik zur Untersuchung des Hemmungsmechanismus und zur Erklärung der Merkmale der Schutzwirkung von [BMIm]TfO bei verschiedenen Temperaturen. Die Arrhenius-Gleichung wurde verwendet, um die Aktivierungsparameter der Korrosion abzuschätzen, siehe Gl. (5)25:

Dabei stellt (CR) die Korrosionsrate dar, (Ea) ist die Aktivierungsenergie, (R) ist die Gaskonstante und (A) ist der präexponentielle Faktor.

Die Arrhenius-Diagramme der Beziehung zwischen ln (CR) und 1/T sind in Abb. 6a dargestellt. Wie zu sehen ist, ergibt sich ein lineares Verhalten und die Steigung der geraden Linien beträgt (− Ea/R). Daher wurden die Werte der Aktivierungsenergie (Ea) in Gegenwart und Abwesenheit verschiedener Konzentrationen von [BMIm]TfO bestimmt. Darüber hinaus gibt es eine andere Formulierung für den Übergangszustand, wie in der folgenden Gleichung beschrieben. (6)26.

(a) Arrhenius- und (b) Übergangszustandsdiagramme für Kohlenstoffstahlkorrosion in 3,5 % NaCl ohne und mit unterschiedlichen Konzentrationen von [BMIm]TfO.

Die Terme der Gleichung sind die Plank-Konstante (h), die Avogadro-Zahl (N), die Aktivierungsentropie (∆S*) und die Aktivierungsenthalpie (∆H*). Die Diagramme von ln CR/T gegenüber 1/T für den ionischen Flüssigkeitsinhibitor sind in Abb. 6b dargestellt. Die Steigung der erhaltenen Linien ist gleich (−∆ H*/R) und der Achsenabschnitt ist (lnR/Nh + ∆S*/R), daher können die Werte von ∆H* und ∆S* geschätzt werden. Bei bestimmten Konzentrationsbereichen des ionischen Flüssigkeitsinhibitors werden die Aktivierungsparameter für Kohlenstoffstahl in Natriumchloridmedium zusammengestellt und in Tabelle 4 dargestellt. Die Ergebnisse zeigen, dass mit der Existenz von [BMIm]TfO die Aktivierungsenergie und die Aktivierungsenthalpie leicht ansteigen sinkt, während die Werte der Entropie für den Korrosionsprozess deutlich ansteigen. Die Aktivierungsenergie (Ea), also die minimale Energiemenge, die zum Starten einer chemischen Reaktion erforderlich ist, erreicht bei einem hohen Gehalt an ionischer Flüssigkeit einen Wert von 24 kJ mol−1 und beträgt für die Blindlösung nur 16 kJ mol−1. Der Anstieg des Ea-Werts unter der Wirkung des Inhibitors ionischer Flüssigkeiten könnte auf das physikalische Sorptionsregime zurückzuführen sein27. Eine weitere Erklärung ergab, dass der Anstieg des Aktivierungsenergiewerts auch auf die allmähliche Verringerung des Adsorptionsprozesses von [BMIm]TfO auf der Oberfläche unter Hitzeeinwirkung zurückzuführen sein könnte. Basierend auf diesen Phänomenen kommt es zu einer stärkeren Desorptionswirkung der ionischen Flüssigkeitsspezies, wenn der Adsorptionsprozess abnimmt, da die Schutz- und Auflösungssysteme im Gleichgewicht sind. Es zeigt sich auch, dass die in Tabelle 4 dargestellten sequentiellen Werte von Ea und ∆Ho im gleichen Trend variieren, was die gemeinsamen thermodynamischen Phänomene bestätigt. Bei einer bestimmten Überwachung wurde beobachtet, dass der Wert der Aktivierungsentropien negativ ist, was bedeutet, dass sich der aktivierte Komplex im geschwindigkeitsbestimmenden Stadium befindet und eher eine Kombination als eine Trennung zeigt28.

Der Einsatz von Oberflächenanalysetechniken ist von großer Bedeutung für die Ermittlung der Eigenschaften von Materialien, insbesondere von metallischen Oberflächen, nachdem sie verschiedenen aggressiven Umgebungen ausgesetzt wurden. Nach dem Eintauchen in die Testelektrolyte wurde eine REM-EDX-Untersuchung der Elektrodenoberfläche durchgeführt. Die REM-Bilder von Abb. 7a und b zeigen die Oberfläche nach der Einwirkung von 3,5 % NaCl ohne bzw. mit Zusatz von [BMIm]TfO. Abbildung 7a zeigt repräsentativ für das REM-Bild der ungehemmten Stahloberfläche eine beschädigte, raue Oberfläche als Folge der Korrosion29.

REM-Bilder von (a) poliertem Kohlenstoffstahl und (b) nach 24-stündigem Eintauchen in 3,5 % NaCl und [BMIm]TfO.

In Abwesenheit von [BMIm]TfO ist normalerweise die gesamte Oberfläche des Kohlenstoffstahls von den Korrosionsprodukten bedeckt. Die poröse Korrosionsproduktschicht ist nicht in der Lage, die Oberfläche vor extremer Korrosion zu schützen. Die Zugabe des Inhibitors für ionische Flüssigkeiten zum Testelektrolyten reduzierte den aggressiven Angriff auf die Stahloberfläche, wie in Abb. 7b dargestellt. Die Oberfläche ist relativ frei von Korrosionsprodukten und im Vergleich zur nicht inhibierten Probe ist die Oberfläche glatter, was auf die hemmende Wirkung von [BMIm]TfO30 hinweist.

Abbildung 8 stellt das EDX-Spektrum der nicht inhibierten Probe in Abb. 8a und der inhibierten Probe in Abb. 8b dar, da es die SEM-Ergebnisse bestätigt, da zusätzlich zu den Fe-, O- und C-Peaks aufgrund der Adsorption ein N-Peak aufgezeichnet wird des Imidazoliumkations, was zur beobachteten Korrosionshemmung führt. Darüber hinaus nehmen bei fortgesetzter IL-Bedeckung die Spektrumsintensitäten aufgrund der Bildung der IL-Adsorptionsschicht auf der Oberfläche ab31.

EDX-Spektren von (a) poliertem Kohlenstoffstahl, (b) nach 24-stündigem Eintauchen in 3,5 % NaCl und [BMIm]TfO.

Wie bekannt ist die Anwendung quantenchemischer Berechnungen erforderlich, um den Zusammenhang zwischen der molekularen/elektronischen Struktur des Inhibitors und seiner korrosionshemmenden Wirksamkeit aufzuzeigen32. Darüber hinaus ermöglichen die theoretischen Untersuchungen die optimale Vorauswahl des Inhibitors mit den gewünschten Eigenschaften33.

Die Molekülgeometrie der verwendeten ionischen Flüssigkeit wurde mithilfe der semiempirischen PM6-Methode optimiert. Die optimierten Strukturen wurden dann mit der Ab-initio-Hartree-Fock-Methode (HF) unter Verwendung des 6–31 + G(d,p)-Basissatzes auf Hartree-Fock-Ebene (HF)34 und mit der Dichtefunktionaltheorie (DFT)-Methode erneut optimiert unter Verwendung des Basissatzes 6–31 + G(d,p). Die Werte der mit der DFT 6–31 + G (d,p)-Methode berechneten Bindungslänge, Bindungswinkel und Diederwinkel sind in Tabelle 5 zusammengestellt. Alle Berechnungen wurden mit der Gaussian 09 W-Software unter Verwendung der B3LYP-Funktion35 durchgeführt. B3LYP nutzt Baches Drei-Parameter-Funktion (B3) und umfasst eine Kombination aus HF- und DFT-Austauschtermen und der Korrelationsfunktion von Lee, Yang und Parr (LYP)36.

Die optimierte Molekülstruktur, das elektrostatische Potentialmerkmal und die identischen HOMO- und LUMO-Elektronendichteoberflächen des ionischen Flüssigkeitsinhibitors, wie sie durch IL unter Verwendung der PM3-Modellchemie demonstriert wurden, sind in Abb. 9a – d symbolisiert. Aus der optimierten Struktur, Abb. 9a, ist die planare Fünfeckstruktur des Imidazoliumrings ersichtlich. Das elektrostatische Potential Abb. 9b zeigt die Elektronenwolke um die chemische Struktur. Die sequentielle Verteilung der Elektronen von HOMO Abb. 9c zeigt Informationen über die Positionen oder Orte, die im System wichtig sind, um die Elektronen dem kontrastierenden Orbital des Empfängermoleküls zuzuordnen. Andererseits zeigt die Prävalenz der Elektronen von LUMO Abb. 9d Informationen über die Molekülstellen, die darauf beschränkt sind, das Elektron von einem bequemen Granter zu erkennen37.

Das Grenzmolekülorbital (a) optimierte Struktur, (b) elektrostatisches Potential (ESP), (c) HOMO und (d) LUMO der ionischen Flüssigkeit [BMIm]TfO.

Aus Abb. 9c ist ersichtlich, dass die Elektronendichte des HOMO im Allgemeinen mit dem Imidazoliumkation in der Struktur der ionischen Flüssigkeit kombiniert ist, was auf den Beitrag des Imidazoliumrings zur Adsorption der ionischen Flüssigkeit auf der Stahloberfläche hinweist. Dies steht im Einklang mit den kürzlich veröffentlichten Ergebnissen, die auf der Grundlage quantenchemischer Studien darauf hinwiesen, dass der Imidazoliumring wahrscheinlich das entscheidende aktive Zentrum in ionischen Flüssigkeiten auf Imidazoliumbasis ist38. Die berechneten Werte der quantenchemischen Parameter EHOMO, ELUMO und ΔE, die hauptsächlich durch die Elektronenwechselwirkungen zwischen der Stahloberfläche und dem Inhibitor der ionischen Flüssigkeit beeinflusst werden, sind in Tabelle 6 dargestellt. Der EHOMO-Wert beschreibt die Fähigkeit des Inhibitors zur Abgabe Elektronen zur Elektrodenoberfläche, während das ELUMO die Fähigkeit misst, Elektronen von einem geeigneten Donormolekül in das LUMO-Molekül aufzunehmen39,40,41. Auch die Energielücke (ΔE), die sich aus der Differenz zwischen ELUMO und EHOMO ergibt, ist ein wesentlicher Faktor, der zur Detektion der Molekülaktivität herangezogen werden kann. Der minimale ΔE-Wert hängt hauptsächlich mit einer hohen Hemmungseffizienz und chemischen Reaktivität zusammen42,43,44. Dies bedeutet, dass der Inhibitor auf der Oberfläche leichter Elektronen abgibt/empfängt und somit die Adsorption des Inhibitors auf der Oberfläche einfacher wird. Das negative Vorzeichen von EHOMO bezieht sich auf die physikalische Adsorptionsnatur des Inhibitors der ionischen Flüssigkeit45,46,47.

Angesichts der obigen Ergebnisse kann gefolgert werden, dass die verwendete ionische Flüssigkeit elektrostatisch auf der Stahloberfläche adsorbiert wird und das Imidazoliumkation für den beobachteten hemmenden Einfluss verantwortlich ist, da der Imidazoliumring parallel auf der Stahloberfläche absorbiert wird.

[BMIm]TfO wurde als möglicher Korrosionsinhibitor für Kohlenstoffstahl in Chloridlösungen untersucht. Die Ergebnisse zeigten die hemmende Wirkung von [BMIm]TfO, die mit zunehmender Konzentration zunimmt. Die Ergebnisse der potentiodynamischen Polarisation zeigten, dass die ionische Flüssigkeit ein gemischter Inhibitor ist, da sowohl kathodische als auch anodische Prozesse beeinflusst wurden. Die hemmende Wirkung von [BMIm]TfO ist auf die Adsorption der Imidazoliumkationen auf der Kohlenstoffstahloberfläche zurückzuführen, wodurch eine Barriereschicht entsteht, die die Oberfläche vor dem aggressiven Medium schützt. Es wurde festgestellt, dass die Adsorption von [BMIm]TfO der Langmuir-Isotherme folgt. Die freie Adsorptionsenergie zeigte, dass die Adsorption der ionischen Flüssigkeitsspezies physikalisch über die elektrostatische Wechselwirkung des Imidazoliumkations mit den geladenen Zentren auf der Elektrodenoberfläche erfolgt. Die Ergebnisse bewiesen, dass ionische Flüssigkeiten als Korrosionsinhibitoren für Kohlenstoffstahl in Salzlösungen mit hoher Effizienz eingesetzt werden können, wodurch sie mit den derzeit verwendeten kommerziellen Inhibitoren konkurrieren können. Trotz ihres hohen Preises gelten sie aus mehr als einem Grund als wettbewerbsfähig, unter anderem ihre Wirksamkeit und der wichtigste Grund ist, dass sie weniger toxisch sind und daher dem weltweiten Trend entsprechen, giftige Materialien zu ersetzen. Daher könnte es derzeit mit potenziell schädlichen und weniger toxischen Materialien verwendet werden, was diese Materialien für den Wettbewerb im Bereich der Öl- und Gasindustrie geeignet macht.

Die während der aktuellen Studie generierten und/oder analysierten Datensätze sind in diesem veröffentlichten Artikel verfügbar.

Die ursprüngliche Online-Version dieses Artikels wurde überarbeitet: In der Originalversion dieses Artikels waren AM El Shamy und S. Zein El Abedin fälschlicherweise mit „Petrochemicals Department, Egyptian Petroleum Research Institute, PB 11727, Nasr City, Kairo, Ägypten“ verbunden. ' Die korrekte Zugehörigkeit lautet: „Labor für Elektrochemie und Korrosion, Abteilung für physikalische Chemie, Nationales Forschungszentrum, Dokki, 12622, Kairo, Ägypten.“

Die ursprüngliche Online-Version dieses Artikels wurde überarbeitet: Die ursprüngliche Version dieses Artikels enthielt Fehler in den Zugehörigkeiten. Ausführliche Informationen zu den vorgenommenen Korrekturen finden Sie in der Korrektur zu diesem Artikel.

Eine Korrektur zu diesem Artikel wurde veröffentlicht: https://doi.org/10.1038/s41598-022-22010-9

Eine Korrektur zu diesem Artikel wurde veröffentlicht: https://doi.org/10.1038/s41598-023-28979-1

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Abteilung für Erdölanwendungen, Ägyptisches Erdölforschungsinstitut, PB 11727, Nasr City, Kairo, Ägypten

Mohamed A. Abbas

Abteilung für Petrochemie, Ägyptisches Erdölforschungsinstitut, PB 11727, Nasr City, Kairo, Ägypten

Amr S. Ismail

Analyse- und Bewertungsabteilung, Ägyptisches Erdölforschungsinstitut, PB 11727, Nasr City, Kairo, Ägypten

K. Zakaria

Labor für Elektrochemie und Korrosion, Abteilung für physikalische Chemie, Nationales Forschungszentrum, Dokki, 12622, Kairo, Ägypten

AM El-Shamy & S. Zein El-Abedin

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MAA, ASI und KZ analysierten die Daten und verfassten die experimentelle Arbeit in diesem Manuskript; SZEA fungiert als Berater für wissenschaftliche Informationen, und SZEA und AME-S. half mit konstruktiven Diskussionen bei der Durchführung der Analyse.

Korrespondenz mit AM El-Shamy.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Abbas, MA, Ismail, AS, Zakaria, K. et al. Adsorptions-, thermodynamische und quantenchemische Untersuchungen einer ionischen Flüssigkeit, die die Korrosion von Kohlenstoffstahl in Chloridlösungen hemmt. Sci Rep 12, 12536 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-16755-6

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Eingegangen: 27. April 2022

Angenommen: 14. Juli 2022

Veröffentlicht: 22. Juli 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-16755-6

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